Katalysatorsysteme auf Vanadiumbasis für die selektive katalytische Reduktion von Stickoxiden mittels Ammoniak

Abstract

Im Mittelpunkt der Arbeit stand die Entwicklung neuartiger Katalysatoren für die Reduktion von Stickoxiden unter Standard-SCR-Bedingungen. Zur Testung der Materialien wurde eine neue Strömungsrohrreaktoranlage mit einer neu konzipierten druckluftgekühlten Reaktorblockeinheit entworfen und aufgebaut sowie der Messvorgang vollkommen automatisiert. Als Screeningsystem wurde eine sequentielle Hochdurchsatzmethode mit robotergesteuerter, ortsaufgelöster Analysetechnik eingesetzt, welche im Lauf der Arbeit erheblich optimiert werden konnte, sodass diese zukünftig auch in höheren Katalysatorgenerationen verwendet werden kann. Eine signifikante Verbesserung der Reproduzierbarkeit und Vergleichbarkeit von Katalysatorproben konnte durch die Optimierung der Synthese erreicht werden. Die Entwicklung des neuartigen geträgerten Mischoxids wurde innerhalb von drei Generationen verwirklicht und zeigte im Vergleich mit verschiedenen Referenzsystemen sehr gute Aktivitätswerte bzgl. der NOx-Reduktion. Untersuchungen unter verschiedenen Gasatmosphären ließen eine gute Leistung des gefundenen Katalysatorsystems, wie auch eine hohe Selektivität gegenüber auftretenden Nebenreaktionen und die Funktionalität unter Fast-SCR-Bedingungen erkennen.

The focus of the work was the development of new catalysts for the reduction of nitrogen oxides under standard SCR conditions. To test the materials, a new tubular reactor system with a redesigned compressed air-cooled reactor block unit was designed and constructed, the measurement process completely automated. As a screening system, a sequential high-throughput method was used with a robot-controlled, spatially-resolved analysis technique, which was significantly optimized over the course of the study so that it can be used in the future, also in higher catalyst generations. A significant improvement in the reproducibility and comparability of catalyst samples was achieved through optimization of the synthesis. The development of the new supported mixed oxide was realized within three generations and showed very good activity levels in terms of NOx reduction in comparison to different reference systems. Investigations under various gas atmospheres demonstrated a good performance of the new system, as well as a high selectivity towards occurring side reactions and functionality under fast-SCR conditions.