Preview

PDF, English - main document Download (13MB) | Terms of use

Abstract

In this work the first differential studies on two- and three-photon double ionization (DI) of lithium, have been performed at two different VUV-photon energies. Through the unique combination of a magneto-optical trap (MOT), a Reaction Microscope (REMI) and the free-electron-laser in Hamburg (FLASH), the momentum vectors of the doubly charged ions created, were obtained. These contain information on the electrons’ sum momentum, as well as their mutual emission angle and energy sharing and hence on the correlated motion of the two ejected electrons. While at 50 eV photon energy a K-shell electron is ionized by non-resonant, simultaneous absorption of two photons, at 59.4 eV energy a one photon resonant transition (1s → 2p) is followed by ionization through a second photon. In both cases it was observed that DI, i.e. the emission of the valence electron is either due to electron correlation or due to the uncorrelated, sequential absorption of a third photon. The comparison with results from non-perturbative close-coupling calculations is rather good at 50 eV, while poor agreement for the resonant process at 59.4 eV is found which most likely caused by an inaccurate description of the excited intermediate state. Thus, new insight in non-linear few-photon few-electron quantum dynamics in the VUV-regime is provided which is of paramount scientific interest, as well as of practical importance for many experiments at free-electron lasers.

Translation of abstract (German)

Im Rahmen dieser Arbeit wurden die ersten differentiellen Untersuchungen zur zwei- und drei-Photonen Doppelionisation (DI) von Lithium bei zwei verschiedenen VUV-Photonenenergien durchgeführt. Durch die einzigartige Kombination einer magneto-optischen Falle mit einem Reaktionsmikroskop und dem freie-Elektronen Laser in Hamburg (FLASH) war es möglich, die Impulsvektoren der entstehenden doppelt geladenen Ionen zu ermitteln. Diese erlauben Rückschlüsse auf den Summenimpuls, den relativen Emissionswinkel und die Energieaufteilung der emittierten Elektronen und daher auch auf ihre korrelierte Bewegung. Bei 50 eV Photonenenergie wird ein K-Schalenelektron durch simultane Absorption zweier Photonen ionisiert. Im Gegensatz dazu erfolgt bei 59,4 eV die Ionisation durch den resonanten Einphotonenübergang (1s → 2p) und anschließende Absorption eines zweiten Photons. In beiden Fällen wurde beobachtet, dass die Emission des zweiten Elektrons entweder durch Elektronenkorrelation, oder durch die unkorrelierte, sequentielle Absorption eines dritten Photons geschieht. Der Vergleich mit Ergebnissen nicht perturbativer Close-Coupling Rechnungen zeigt gute Übereinstimmung bei 50 eV während beim resonanten Prozess bei 59.4 eV stärkere Abweichungen auftraten. Diese werden sehr wahrscheinlich durch eine ungenaue Beschreibung des angeregten Zwischenzustands verursacht. Diese Ergebnisse erlauben neue Einblicke in die nichtlineare Quantendynamik der Wechselwirkung weniger Photonen mit wenigen Elektronen. Diese ist von großer wissenschaftlicher aber auch praktischer Bedeutung für viele zukünftige Experimente an freie-Elektronen Lasern.