English Title: Spectroscopy of matrix isolated carbon molecules

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Abstract

Zum ersten Mal wurde die laserinduzierte Fluoreszenz des LeBlanc-Systems (D{1}Sigma{u}{+} -- > B'{1}Sigma{g}{+}) des Moleküls C2 in einer festen Neon-Matrix beobachtet und gleichzeitig die Vibrationskonstanten Omega{e} und Anharmonizitäten Omega{e}x{e} für die Zustände B' und A aus den gemessenen Spektren abgeleitet. Eine intensive UV-Absorption, die in Neon-Matrizen bei 235 nm auftritt, konnte durch laserinduzierte Photozerlegung des Absorbers als die des linearen C6 Moleküls identifiziert, und damit eine bereits vermutete Zuordnung bestätigt werden. Unter erweiterten experimentellen Bedingungen könnte eine solche Photozerlegung auch zur spektroskopischen Identifizierung anderer Cn-Moleküle verwendet werden. Ebenso wurde die Chemilumineszenz während der chemischen Reaktion zur Produktion des C2$-Moleküls, C + C + M -- > C2{*}+M -- > C_{2}+ hv +M in der Argon-Matrix beobachtet (wobei M ein Stoßpartner ist). Die Geschwindigkeit dieser chemischen Reaktion stellt ein Maß für die Beweglichkeit des atomaren Kohlenstoffes in der Matrix dar. Ein Teil der Energie des Phasenübergangs sp -- > sp2, d.h. der Transformation der Kohlenstoffkettenmolekülen zu polykristallinem Graphit wurde in Form einer Schwarzkörper-Strahlung (entsprechen einer Temperatur von ca. 2500 K) in Argon-Matrizen gemessen. Diese Arbeit ermöglicht weitere Einsichten in die chemischen Reaktion zwischen Kohlenstoffatomen und trägt zum Verständnis des Phasenäbergangs der linearen Kohlenstoffmoleküle in graphitische Strukturen bei.

Translation of abstract (English)

The laser induced fluorescence of the LeBlanc system (D{1}Sigma{u}{+} -- > B'{1}Sigma{g}{+}) of C2 could be studied for the first time in a matrix of solid neon. The vibrational constants Omega{e} and anharmonicity Omega{e}x{e} of the B' and A states were derived from the measured spectra. By laser induced photo fragmentation, an intense UV absorption which occurs at 235 nm in neon matrices could be identified as originating from linear C6, confirming an existing tentative assignment. Extending the conditions of photo fragmentation may help to identify also other Cn species by spectroscopy. The chemilumenescence going along with the production of C2 from atomic carbon was studied in matrices for the first time. The reaction is given by C + C + M -- > C2{*}+M -- > C2+ hv +M, where M is a third body collision partner. The speed of this reaction depends on the mobility of the atomic carbon in the matrix. Part of the energy of the sp -- > sp2 phase transition which takes place in the transformation of carbon chain molecules into polycrystalline graphite could be detected as black body radiation (radiating at about 2500 K temperature) in argon matrices. This work provides further basic insights into the chemical reactions between carbon atoms and contributes to the understanding of phase transitions within the carbon system.