Unter den verschiedenen Mineralien, die die Natur im Laufe der Jahrtausende hervorgebracht hat, stellen die Mesokristalle eine herausragende Materialklasse dar. Sie sind außergewöhnlich, weil ihre zugrundeliegende Struktur unzählige Möglichkeiten für Variationen bietet. Die Struktur der kristallographisch ausgerichteten Nanokristallen verleiht den Mesokristallen die Eigenschaften ihrer Baueinheiten sowie weitere Eigenschaften, die sich aus ihrer komplexen strukturellen Vielfalt ergeben. Dies bildet die Grundlage für variable Struktur-Eigenschafts-Beziehungen, die gezielt manipuliert und kreiert werden können und so Materialien mit maßgeschneiderten Eigenschaften ermöglichen. Maßgeschneiderte Eigenschaften sind heute unter Berücksichtigung ökologischer und ökonomischer Aspekte wichtiger denn je. Insbesondere Anwendungen, die sowohl Umweltaspekte in der Produktion als auch in der Anwendung selbst berücksichtigen, sind sehr gefragt. Darüber hinaus ist es wichtig, unseren Fußabdruck auf diesem Planeten so weit wie möglich zu reduzieren. Dies kann zum einen durch die Vermeidung von Umweltverschmutzung und Energieverschwendung geschehen, zum anderen durch die Entwicklung von Materialien, die uns helfen, die verursachten Schäden zu minimieren oder sogar zu beseitigen. Die vorliegende Arbeit versucht, diese beiden Aspekte im Rahmen der Erforschung der Herstellung funktioneller Mesokristalle zu verbinden. In Abschnitt 4.2 werden zuverlässige und reproduzierbare synthetische Details für die NiHCF-Kristallisation und potenziell weitere PBA-basierte NCs, die durch einen Citrat-vermittelten Co-Fällungsansatz gebildet werden können, ausführlich untersucht und beschrieben. So wird die Rolle des Komplexbildners Citrat bei der Kopräzipitation von NiHCF-Nanokristallen systematisch untersucht, um einen Einblick in den Bildungsmechanismus von NiHCF-Nanokristallen zu erhalten. Die chelierende Wirkung von Citrat auf Ni²⁺ führt zu einer verminderten Verfügbarkeit von Ni²⁺-Ionen und beeinflusst daher die Kristallisationskinetik stark. ¹H-NMR- und ITC-Experimente zeigen, dass die Ni²⁺-Komplexierung durch Citrat bei hohen Temperaturen deutlich verbessert wird. Das Zusammenspiel zwischen der Anwesenheit von Citrat und der Kristallisationstemperatur ermöglicht eine umfassende Kontrolle der Wachstumskinetik, was zu hochwertigen NiHCF-Nanokristallen mit maßgeschneiderten Abmessungen und enger Größenverteilung führt. Dies ermöglicht die Selbstmontage von NiHCF- Nanokristallen zu mikrometergroßen Mesokristallen über die Gasphasendiffusionstechnik. Auf der Grundlage der in Abschnitt 4.2 erzielten Ergebnisse wird in Abschnitt 4.3 der Einfluss der Citratkonzentration und der Gesamtübersättigung auf die Kristallisation von NiHCF-NCs untersucht. Im Allgemeinen zeigt sich, dass die Anwesenheit von Citrat die kubische Bildung von NiHCF-Nanokristallen kontrolliert. Durch eine selektive Erhöhung der Citratkonzentration war somit eine Vergrößerung der NiHCF-Nanokristall-Dimensionen möglich. Es wird festgestellt, dass eine Erhöhung der Citratkonzentration die freie Ni²⁺-Konzentration verringert. Darüber hinaus wird gezeigt, dass die Manipulation der Nanokristall-Abmessungen auch durch eine Erhöhung der Gesamtübersättigung verbessert werden kann. Es wird gezeigt, dass eine erhöhte Wachstumskinetik für dieses Verhalten verantwortlich ist. Aus dem Zusammenspiel dieser beiden Schlüsselfaktoren wird eine in-situ-Bildung von mikrometergroßen kolloidalen NiHCF-Mesokristallen identifiziert, die auf einer konsekutiven elektrostatischen Destabilisierung der Nanokristallen bei einer hohen Übersättigung beruht. Auf der Grundlage der DLVO-Theorie wird ein Mechanismus formuliert, der die Bildung von hierarchischen Überstrukturen mit einer gemeinsamen kristallographischen Orientierung begünstigt. Im Allgemeinen führen diese Untersuchungen zu einem besseren Verständnis und einer rationalen Diskussion der Rolle von Citrat und der allgemeinen Übersättigung bei der Synthese von NiHCF- Nanokristallen und -Mesokristallen. Im Vergleich zu ihren nanopartikulären Gegenstücken weisen die mikrometergroßen und kolloidalen Mesokristalle einen strukturellen Vorteil auf, der sich insbesondere bei der heterogenen Katalyse von Koffein zeigt. Die NiHCF-Mesokristalle sind in der Lage, Koffein in Gegenwart von PMS innerhalb von 30 Minuten zu zersetzen, ohne dass eine weitere Behandlung oder die Anwendung auf einem Substrat erforderlich ist, das eine Trennung nach der Katalyse zulässt. Die ermittelte Geschwindigkeitskonstante von 0.096 min^-1 ist vergleichbar mit bereits bekannten Katalysatoren auf PBA-Basis. Die Mesokristalle sind in der Lage, diese Leistung für 6 aufeinanderfolgende Katalysezyklen beizubehalten, ohne sich zu zersetzen. Die Abtrennung der Mesokristalle nach der jeweiligen Katalyse wird durch einfache Filtrationstechniken erfolgreich durchgeführt. Diese Studie berücksichtigt auch grün-chemische Aspekte wie die Vermeidung von organischen Lösungsmitteln und hohen Temperaturen in Kombination mit der Formulierung eines zuverlässigen und reproduzierbaren Herstellungsprotokolls. In der letzten Veröffentlichung (Abschnitt 4.4) wird das Konzept der funktionellen Mesokristallbildung erweitert, indem die zuvor etablierte energiearme und umweltfreundliche Methode zur Bildung kolloidaler NiHCF-Mesokristalle mit dem anschließenden alkalischen Ätzen der Mesokristalle kombiniert wird. Diese TMAH-basierte Modifikation der vorhandenen Mesokristalle führt zu hohlen Gerüststrukturen. Es wird gezeigt, dass die einzelnen nanopartikulären Bausteine nach dem Ätzen kleine Hohlräume und Lücken aufweisen. Die mesokristallinen Eigenschaften blieben durch die Behandlung weitgehend unbeeinflusst, wie die SAED-Analyse zeigt. Der Ätzprozess zeigt, dass auch die ursprünglichen NiHCF-Mesokristalle aus einzelnen Nanokristallen bestehen. Das TMAH-vermittelte Ätzen führt auch zu einer 2,7-fachen Vergrößerung der Oberfläche auf einen Wert von 96 m² g^-1. Was die Zusammensetzung des nach dem Ätzen erhaltenen Materials betrifft, so wird mittels PXRD-, FT-IR-, XPS- und HRTEM-Untersuchungen eine Mischphase zwischen Hexacyanoferrat und Ni(OH)₂ nachgewiesen. Die große Größe von 2-3 µm erlaubt es, die erhaltenen Mesoframes auf ihre katalytische Aktivität zu testen. Es wurden sehr hohe Aktivitäten für den PMS-vermittelten Abbau von Rhodamin-B und Bisphenol-A nachgewiesen. Rhodamin-B wird innerhalb von 12 Minuten vollständig zersetzt, was zu einer Geschwindigkeitskonstante von 0.41 min^-1 führt. Bisphenol-A wird innerhalb von 8 Minuten vollständig abgebaut, was eine Geschwindigkeitskonstante von 0.26 min^-1 ergibt. Im Allgemeinen ist im Vergleich zu den ursprünglichen NiHCF-Mesokristallen eine allgemeine Aktivitätssteigerung zu beobachten, die offenbar auf die verstärkte Freilegung von FeII- und FeIII-Stellen bei gleichzeitiger Anwesenheit von Ni(OH)₂ zurückzuführen ist. In beiden Fällen ist keine Ionenauslaugung oder Zersetzung des Katalysators zu beobachten. Die sehr einfache Herstellung und Modifizierung, die Zuverlässigkeit der Methodik und die Reproduzierbarkeit des Prozesses ermöglichen eine umweltfreundliche und nachhaltige Herstellung eines vielversprechenden Katalysatormaterials, das mit etablierten und kürzlich veröffentlichten Materialien kompatibel ist. Insgesamt zeigen die kombinierten Ergebnisse der hier vorgestellten Arbeiten klare Perspektiven für die PBA-Familie und insbesondere für NiHCF und NiHCF-abgeleitete Verbindungen. Es wurden verschiedene Systeme entwickelt, die eine hohe Funktionalität und Ac-tivität aufweisen. In diesem Zusammenhang wurden wichtige Erkenntnisse für weitere Entwicklungen auf dem Gebiet der Mesokristalle gewonnen. Mit der konsekutiven Untersuchung des Bildungsmechanismus von NiHCF-NCs und der damit verbundenen gezielten Steuerung der Kristallisation in Richtung Konservierung durch die in-situ Assemblierung und anschließende Modifikation zu funktionalen Mesokristallen wurden Materialien erhalten, die sehr hohe Aktivitäten in der Anwendung als Katalysatoren zeigten. Besonders hervorzuheben sind die Stabilität und Reproduzierbarkeit der Herstellung unter umweltfreundlichen Bedingungen. Diese Aspekte könnten sich als besonders vielversprechend für die großtechnische Herstellung von NiHCF-Mesokristallen oder Mesoframes auf NiHCF-Mesokristallbasis erweisen. Die einfache und energieeffiziente Herstellung im großen Maßstab könnte der erste Schritt zur großtechnischen Nutzung solcher Materialien sein. Darüber hinaus kann die Freilegung von Fe^II- und Fe^III-Stellen in Kombination mit Ni(OH)₂ und einer großen Oberfläche auch für den Einsatz als Katalysatormaterial für die Wasserspaltung interessant sein. Insbesondere die Kombination mit kohlenstoffbasierten Materialien wie Graphen oder mehrwandigen Kohlenstoffnanoröhren (MWCNTs) kann zur Herstellung von funktionalen Kompositen mit vielversprechenden Eigenschaften führen. In diesem Zusammenhang ist eine weitere Veröffentlichung von Mesokristallen auf der Basis von NiHCF in Aussicht gestellt, die sich systematisch mit der Kombination von Mesokristallen und MWCNTs als Katalysatormaterialien für die Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER) befassen wird. In der weiteren Forschung wird der Bildung der Hohlstrukturen mehr Aufmerksamkeit gewidmet, um ein besseres Verständnis ihrer Entstehung zu erlangen. Diese weiteren Untersuchungen können möglicherweise zu einem allgemeinen Verständnis der gezielten Entwicklung von Funktionsmaterialien aus der PBA-Familie beitragen. Insbesondere Kobalthexacyanoferrat (CoHCF) stellt ein weiteres vielversprechendes Material aus der PBA-Familie dar, das mit der einfachen Methode der Citrat-vermittelten Co-Fällung hergestellt werden kann. CoHCF-NCs zeigen verbesserte Eigenschaften für katalytische Anwendungen wie den Abbau von Schadstoffen oder die Wasserspaltung. Die systematische Bildung von binären Mesokristallen stellt eine weitere neue Technik zur Kombination verschiedener Eigenschaften dar. Die Kombination von NiHCF- und CoHCF-NCs als BUs zur Bildung binärer Mesokristalle könnte zu einem Synergieeffekt und damit zu einer weiteren Verbesserung der Eigenschaften des Materials führen. Binär kann auf zwei Arten erreicht werden: Durch reines Mischen zweier unterschiedlicher Partikelsysteme oder durch Einbringen von NCs, die bereits eine Mischung aus z.B. Nickel und Kobalt enthalten (bi-metallisches System). Zusätzlich zu den bestehenden Studien wären weitere Untersuchungen zu NiCoHCF notwendig, um eine zuverlässige und gleichmäßige Kristallisation zu gewährleisten, so dass die jeweiligen NCs eine ausreichend hohe Qualität für die Bildung von Mesokristallen aufweisen. CoHCF ist nicht das einzige System aus der PBA-Familie mit vielversprechenden Eigenschaften. Der Hauptvorteil von PBA-Verbindungen ist die breite Kombinierbarkeit verschiedener Metallionen. Je nach Wahl eines bestimmten Metalls können sehr spezifische Anwendungen adressiert werden. Auf diese Weise können die Materialien nach dem Baukastenprinzip auf eine bestimmte Anwendung unter bestimmten Bedingungen zugeschnitten werden. Dies lässt sich am Beispiel von Mangan als Metall für den Einsatz als Elektrodenmaterial in Batterien zeigen. In dieser Arbeit wurden neben den allgemeinen Erkenntnissen zur Reaktionskontrolle, zur Selbstorganisation und zur Bildung von geordneten Strukturen weitere wichtige Aspekte wie das Ätzen oder, viel wichtiger, die Modifikation bestehender Systeme untersucht. Da der Ätzprozess einem Ionenaustausch ähnelt, kann die intrinsische Kombinationsfähigkeit der PBA-Familie um ein Vielfaches erweitert werden, wenn man bedenkt, dass nicht nur die Möglichkeit besteht, Hydroxidionen in das jeweilige System einzubringen, sondern auch andere Fremdionen wie SnO₃^2-, WO₄^2- oder GeO₂^2-. Insgesamt wurde im Rahmen dieser Arbeit eine weitere Sprosse auf der Leiter der Struktur-Eigenschafts-Beziehungen eingeführt.