Emerging photovoltaics describe the latest class of solar cells designed to satisfy mankind’s need for more clean electricity. Therefore, new low-cost materials are used in multi-layer stacks, which are often also produced by cost-effective processes. Due to the great effort of the research community, the efficiency of solar cells has increased considerably over the past decades and, with perovskite solar cells, now approaches the level of conventional silicon cells. For commercialization, however, the characterization of power conversion efficiency and other device characteristics must be reliable. While, many challenges and measurement requirements have been identified in the past many of them have yet to find universal adaptation throughout the research community. Thus, no or incorrect shadow masks are used during measurement or the so-called „hysteretic behaviour“ of perovskite solar cells is neglectfully ignored, which results in greatly overestimated efficiencies or biased conclusions. Therefore, the challenges, requirements and recommendations for a correct determination of efficiency are explained and an improved measurement protocol is proposed in order to raise awareness of, and help avoid, the most common sources of error. For further efficiency improvement, the remaining limitations of fabricated devices must be identified and overcome, which requires appropriate tools for controlled investigations. One such tool is spatial atomic layer deposition, which extends the advantages of conventional ALD by a vacuum-free deposition and an largely increased deposition speed. The precise control of deposition parameters allows a detailed investigation of layer properties and their influence on device characteristics. Based on this, important questions regarding interaction of morphology and crystallinity, conductivity and energy band alignment, as well as their implications for charge transport and recombination processes may be answered. Therefore, deposited TiO₂ layers are investigated by different structural and optoelectronic characterization techniques and successfully applied as electron transport layers in Sb₂S₃- and perovskite-based solar cells. The analysis of layer structure and optical properties reveal a transition from amorphous layer growth at low temperatures to highly crystalline anatase films, which is accompanied by an simultaneous increase in layer density, surface roughness, refractive index, and a reduced optical bandgap. Integrated in solar cells, however, the influence of these layer properties is largely superimposed by the influence of the interface, which, particularly in perovskite solar cells, requires passivation in order to improve charge extraction and to reduce surface assisted recombination. This may be achieved by core-shell structures for which a possible fabrication approach is demonstrated by the stepwise and gradual deposition of continuous TiO₂ layers of different temperatures.

Um den Bedarf der Menschheit an sauberem Strom zu stillen, wurden bereits Solarzellen der dritten Generation entwickelt. Für diese werden neue kostengünstige Materialien in Mehrschichtstrukturen eingesetzt, die zudem oft in kostengünstigen Verfahren hergestellt werden können. Durch große Anstrengungen der Forschungsgemeinde rund um diese Technologie ist der Wirkungsgrad dieser Solarzellen in den letzten Jahrzehnten rasant gestiegen und nähert sich mit Perowskit-Solarzellen nun dem Niveau herkömmlicher Siliziumzellen. Für die Kommerzialisierung muss die Charakterisierung der Solarzelleneffizienz und anderer Leistungsparameter jedoch zuverlässig sein. Daher wurden in der Vergangenheit viele Anforderungen an eine korrekte Messung identifiziert, die jedoch noch nicht umfassend von der gesamten Forschungsgemeinschaft adaptiert wurden. So werden bei der Messung der Effizienz keine oder falsche Schattenmasken verwendet oder die sogenannte „Hysterese“ von Perowskit-Solarzellen bewusst vernachlässigt, was zu stark überschätzten Wirkungsgraden oder verzerrten Schlussfolgerungen führen kann. Daher werden in dieser Arbeit die Herausforderungen, Anforderungen und Empfehlungen für eine korrekte Bestimmung der Effizienz erläutert und ein verbessertes Messprotokoll vorgeschlagen, um das Bewusstsein für die häufigsten Fehlerquellen zu stärken und diese zu vermeiden. Zur weiteren Effizienzsteigerung müssen die verbleibenden Limitierungen der hergestellten Solarzellen identifiziert und beseitigt werden, was geeignete Werkzeuge für kontrollierte Untersuchungen voraussetzt. Ein solches Werkzeug ist die räumlich getrennte Atomlagenabscheidung (spacial atomic layer deposition, SALD), welche die Vorteile der konventionellen Atomlagenabscheidung um eine vakuum-freie Abscheidung und eine erhöhte Abscheidegeschwindigkeit erweitert. Solch eine präzise Steuerung der Depositionsparameter ermöglicht eine detaillierte Charakterisierung der Schichteigenschaften und deren Einfluss auf die Leistungsparameter, um wichtige Fragen zum Zusammenspiel von Morphologie, Kristallinität, Leitfähigkeit und Bandstruktur sowie deren Auswirkungen auf Ladungstransport und Rekombinationsprozesse zu beantworten. Hierfür werden in dieser Arbeit mittels SALD abgeschiedene TiO₂-Schichten unter Verwendung struktureller und optoelektronischer Charakterisierungsmethoden untersucht und erfolgreich als Elektronentransportschichten in Sb₂S₃- und Perowskit-basierten Solarzellen eingesetzt. Die Auswertung der Schichteigenschaften zeigt einen Übergang von amorphem Schichtwachstum bei niedrigen Temperaturen zu hochkristallinen Anatasschichten bei steigender Temperatur, der mit einer gleichzeitigen Erhöhung der Dichte, der Oberflächenrauhigkeit, des Brechungsindexes und einer verringerten optischen Bandlücke einhergeht. Integriert in Solarzellen, wird der Einfluss dieser Schichteigenschaften jedoch weitgehend durch den Einfluss der Grenzfläche überlagert. Insbesondere in Perowskit-Solarzellen muss diese Grenzfläche passiviert werden, um die Ladungsentnahme zu verbessern und die Rekombination an der Grenzfläche zu reduzieren. Dies könnte zum Beispiel durch Core-Shell Strukturen erfolgen, für die durch die hier gezeigte schrittweise und graduelle Abscheidung kontinuierlicher TiO₂-Schichten mit unterschiedlichen Temperaturen eine mögliche Fabrikationsmethode demonstriert wird