Quantum Optics of Laser Cooling of Molecules
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Diese Doktorarbeit entwickelt den theoretischen, quantenoptischen Formalismus und beschreibt die dazugehörigen experimentellen Techniken, um die inneren Quantenzustände und den Schwerpunktsimpuls von Molekülen zu manipulieren, was für eine Laserkühlung von Molekülen erforderlich ist. Bisher war es nur möglich, Atome durch die Technik der Laserkühlung und zwar bis auf Nano-Kelvin abzukühlen, unter Ausnutzung einer Kombination aus kinetischen Effekten, dissipativen Mechanismen und der Bildung eines dunklen (nicht-absorbierenden) Zustandes. Gegenwärtig ist man der Ansicht, dass Laserkühlung im Falle von Molekülen nicht machbar sei und nur die bisherigen, nicht Laser-basierten Methoden anwendbar seien. Die komplexen inneren Energieniveaus der Moleküle verhindern die unmittelbare Anwendung der bisher bekannten Laser-Kühlungsmethoden. Neue Methoden sind erforderlich, um Moleküle mit Lasern zu kühlen. Hier wird theoretisch ein neuer Mechanismus entwickelt, um die Translationsfreiheitsgrade eines Gases von Molekülen mit Lasern auf Temperaturen unter Mikro-Kelvin zu kühlen unter Ausnutzung quantenoptischer Techniken. Das Schema beruht auf einer Aufeinanderfolge von Zyklen, bestehend aus drei einfachen Einzelschritten: Geschwindigkeitsselektion, Verzögerung und irreversible Akkumulation. Es überwindet ein seit langem bekanntes Hindernis: die Unmöglichkeit der Aufrechterhaltung einer wiederholten Abfolge des optischen Pumpens im Falle molekularer Niveaus. Nun sind weder ein geschlossener Pumpvorgang, noch wiederholte spontane Emissionen erforderlich. Das Konzept besteht aus einer Kombination von Laser-Techniken, die dazu dienen, die Impulsverteilung des molekularen Gases zu formen: Raman p-Pulse für die Geschwindigkeitsauswahl, stimulierter adiabatischer Raman Übergang (STIRAP) für die Abbremsung und eine einzige spontane Emission für die irreversible Akkumulation.
Zusammenfassung in einer weiteren Sprache
This thesis contains the theoretical developments of quantum optical formalisms and techniques to manipulate the internal quantum states and the center of mass momentum of molecules, with the aim of laser cooling of molecules. Atoms have been successfully laser-cooled to nano-Kelvin temperature. For molecules, laser cooling is not regarded as possible because of the complex internal energy levels in molecules. A new scheme is developed theoretically to laser-cool the translational degree of a dilute gas of molecules to temperature below micro-Kelvin. The scheme is based on the repetition of a cycle, composed of three simple concepts: velocity selection, deceleration and irreversible accumulation. It overcomes the long-standing problem: the impossibility of maintaining repeated cycles of optical pumping in molecular levels. No closed pumping cycle nor repeated spontaneous emissions are required. The three concepts are represented by Raman p-pulse for velocity selection, Stimulated Raman Adiabatic Passage (STIRAP) for deceleration, and a single spontaneous emission for irreversible accumulation. The quantum dynamics of the cooling process is modeled analytically using the density matrix. A thorough quantum theory of laser-molecule interactions with quantized center of mass variables is developed. The general master equation with field-dependent dissipation is derived using projection operator approach. It is used to study the effect of dissipation on the momentum spread in spontaneous emissions and the possibility of controlling the decay rate using strong laser fields and multiple pulses. The Fourier transform method is used to solve the momentum spread dynamics. Relationships between quasi-phase space Wigner function, entropy, dissipative Liouvillean, momentum probability distribution are given. The quantum dynamics and optimal conditions of Raman velocity selection and STIRAP processes are analyzed and simulated.
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ISO 690
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