Neue N,N,O-Heteroscorpionat- und N,N-Chelat-Liganden : Übergangsmetallkomplexe und Festphasenfixierung
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Complexes with N,N,O-heteroscorpionate ligands are important as model compounds for many iron- and zinc-containing enzymes. Further, especially rhenium(I) and manganese(I) tricarbonyl complexes with such ligands are of interest for the development of new radiopharmaceuticals. In this work, new monoanionic N,N,O-heteroscorpionate ligands based on pyrazole, oxazoline, and imidazole are presented. These ligands were applied in the synthesis of rhenium(I) and manganese(I) tricarbonyl complexes. The complexes were studied by spectroscopic methods and X-ray diffractometry. The results were compared to those of DFT calculations. N,N,O ligands with a low steric demand tend to form bisligand complexes or coordination polymers, which are catalytically inactive. Therefore, an imidazole-based N,N,O ligand was integrated into polymers. The coordination behaviour of the polymer-bound ligand towards rhenium(I) and manganese(I) remains unchanged. By the formation of copper(II) complexes it was shown that the formation of bisligand complexes was prevented. Furthermore, manganese(II) and iron(II) complexes with N,N-chelate ligands based on imidazole were synthesised and characterised. One of these ligands was integrated into polymers. The formation of polymer-bound iron(II) complexes was observed.
Zusammenfassung in einer weiteren Sprache
Komplexe mit N,N,O-Heteroscorpionat-Liganden sind als Modellverbindungen für viele eisen- und zinkhaltige Enzyme von Bedeutung. Darüber hinaus sind insbesondere Rhenium(I)- und Mangan(I)-Tricarbonylkomplexe mit solchen Liganden von Interesse für die Entwicklung neuer Radiopharmaka. Im Rahmen dieser Dissertation wurden neue monoanionische N,N,O-Heteroscorpionat-Liganden basierend auf Pyrazol, Oxazolin und Imidazol dargestellt. Mit ihnen wurden Rhenium(I)- und Mangan(I)-Tricarbonylkomplexe hergestellt und strukturell charakterisiert. Anhand dieser Komplexe wurden die elektronischen Eigenschaften der Liganden und ihr Koordinationsverhalten untersucht. Diese Ergebnisse wurden mit den Ergebnissen von DFT-Rechnungen verglichen. Mit sterisch wenig anspruchsvollen N,N,O-Liganden werden häufig katalytisch inaktive Bisligandkomplexe oder Koordinationspolymere gebildet. Deswegen wurde ein imidazolbasierter N,N,O-Ligand in Polymeren fixiert. Gegenüber Rhenium(I) und Mangan(I) zeigt der polymergebundene Ligand ein unverändertes Koordinationsverhalten. Anhand von Kupfer(II)-Komplexen wurde gezeigt, daß die Bildung von Bisligandkomplexen verhindert werden kann. Weiterhin wurden Mangan(II)- und Eisen(II)-Komplexe mit imidazolbasierten N,N-Chelat-Liganden dargestellt und untersucht. Ein imidazolbasierter N,N-Chelat-Ligand wurde in Polymere eingebunden. Es wurde die Bildung polymergebundener Eisen(II)-Komplexe beobachtet.
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ISO 690
PETERS, Liv, 2009. Neue N,N,O-Heteroscorpionat- und N,N-Chelat-Liganden : Übergangsmetallkomplexe und Festphasenfixierung [Dissertation]. Konstanz: University of KonstanzBibTex
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