Adsorption Behaviour of Liquid 4He on Cesium Substrates

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Datum
2004
Autor:innen
Iov, Valentin
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Benetzungsverhalten von flüssigem 4He auf Cäsium-Substraten
Forschungsvorhaben
Organisationseinheiten
Zeitschriftenheft
Publikationstyp
Dissertation
Publikationsstatus
Published
Erschienen in
Zusammenfassung

The aim of this thesis is to investigate the wetting properties of 4He on cesium substrates using optical and electrical methods. Due to the fact that the cesium substrates are deposited at low temperatures onto a thin silver underlayer, it is necessary firstly to study and understand the adsorption of helium on silver. The work presented here is structured as follows: some of the fundamental concepts on the theory of physisorbed films, such as van der Waals interaction, adsorption isotherms on ideal and real surfaces, will be introduced in Chapter 1. We will outline theoretical aspects about solid-liquid interfaces, wetting and prewetting phenomena in Chapter 2, which is by no means, meant to be a complete survey on the field of wetting. The status of research concerning the 4He on cesium is briefly reviewed in Chapter 3. A detailed description of the experimental techniques used to carry out the experiments is given in Chapter 4, where both the theory of the methods and some practical hints in connection to the experiment will be specified. This will be linked to the Chapter 5, where the rather complex experimental setup, the relevant components, the sample preparation and the procedures employed in the measurements are described in detail. In Chapter 6, the results of the simulations which are necessary to optimize the substrates used in the experiments are pointed out. The experimental results are presented in Chapter 7, where the main results are emphasized and discussed. The adsorption features of helium, the crossover between the retarded and non-retarded regime and the topography of silver substrates are described. The results on the adsorption of 4He on cesium as revealed by the Surface Plasmon and the complimentary technique of Photoelectron Tunnelling are presented and interpreted. The latter allows us to measure the thin non-wet film of helium on cesium. Some preliminary experiments necessary to calibrate and check our system are included for the sake of completeness. Chapter 8 outlines the concluding remarks and gives suggestions for future experiments.
The optical method of Surface Plasmon Spectroscopy was employed to measure the thickness of an adsorbed film on various substrates. It is successfully used to measure the film thickness of the helium adsorbed on Cs and on the underlying substrate of Ag. The Cs films produced by vacuum deposition on very cold substrates (on previously prepared Ag) by quench-condensing method result in a rough, inhomogeneous Cs surfaces which show columnar growth. The main cause of such a surface topography is the suppressed surface diffusion of Cs atoms due to the low temperatures at which these Cs substrates are produced. However, the roughness of the underlying Ag surface may also have an influence on the columnar growth. The method of Photoelectron Tunnelling is successfully employed as a complimentary technique to the SPR and reveals interesting results. It allows to very sensitively resolving the thickness of an adsorbed helium film on the non-wetted columnar patches of Cs from a submonolayer up to about three layers. At low values of the reduced pressure (i.e., in the submonolayer regime) the photocurrent decay obeys an exponential law and the adsorbed helium atoms behave like a 2Dgas. As the system moves towards coexistence, the photocurrent levels off and the surface coverage gets close to the layer completion. Close to saturated vapour pressure, surface coverage increases suddenly, which is interpreted as the transition from one layer to the 2 − 3 layer regime, but the system is still in the non-wetted state. Combining these two methods allows us to understand the topography of the cesium substrate which is responsible for this adsorption behaviour. The regions where the deposited cesium is too thin will show wetting, as revealed by the SPR technique. In contrast, the cesium columns which are thick enough are non-wetted by helium and these patches are the only remaining regions for electrons to leave the surface and contribute to the photocurrent.
The experiments carried out in this work points to the importance of the substrate roughness and how this can alter the wetting properties.

Zusammenfassung in einer weiteren Sprache

Ziel dieser Arbeit war das Benetzungsverhalten von Helium auf Cäsiumsubstraten mittels optischer (Oberflächenplasmonen-Resonanz) und elektrischer (Photoelektronen Tunnel) Methoden zu untersuchen.
Die Experimente wurden in einem He Badkryostatensystem durchgeführt, der eine hohe Temperaturstabilität, hohe Standzeit und optischen Zugang bietet. Die eingesetzte Messzelle wurde entwickelt, um das Benetzungsverhalten von physisorbierten Filmen auf einer horizontalen Geometrie des Substrates zu untersuchen. Die Messmethoden liefern zusätzliche Informationen über die Bedeckung des Substrates mit einem Adsorbat, um das Benetzungsverhalten auf der makroskopischen und mikroskopischen Skala zu charakterisieren.
Die Oberflächenplasmonen-Resonanz (OPR) Methode wurde verwendet, um die Adsorbatschichtdicke an einem festgelegten Ort des Substrates mit sehr hoher Auflösung ( 0.3 nm) zu bestimmen. Die Messmethode wurde erfolgreich eingesetzt, um adsorbierte 4He Filme entweder auf Cäsium oder auf Silber Substraten zu bestimmen.
Der Zusammenhang zwischen der wachsenden Helium Filmschichtdicke auf einem Silbersubstrat und der Höhe des Substrates über dem Heliumspiegel wurde untersucht. Der Retardierungsübergang zwischen nicht-retardiertem und
retardiertem Verhalten findet bei 32 nm statt.
Die AFM-Aufnahmen von Ag Substraten die in einer kommerziellen Aufdampfanlage bei Raumtemperatur erzeugt werden, zeigen eine relativ glatte und homogene Oberfläche mit Strukturen bis 50 nm Durchmesser und einigen nm Höhe. Die Oberfläche des frisch aufgedampften Ag Substrates entwickelt sich unter Luftlaborbedingungen zu einer feinen Oxyd/Schwefel-Struktur, die die Substrat-Rauigkeit drastisch ändert.
Die Cäsiumfilme, die auf den unterliegenden Silbersubstraten bei tiefen Temperaturen unter UHV-Bedingungen aufgedampft sind, haben eine raue, nicht homogene Säulenstruktur. Die Erklärung dafür ist, dass die Oberflächendiffusion von Cäsiumatomen, die stark von Substrattemperatur abhängt, sehr niedrig ist.
Die Photoelektronen-Spektroskopie Messmethode wurde eingesetzt, um die Qualität und chemische Beschaffenheit des frisch aufgedampften Cäsiumfilms zu überprüfen. Der lokale Wert der Austrittsarbeit zeigt, dass die Cäsiumoberfläche rein metallisch und oxydfrei ist.
Die adsorbierte Heliumfilmdicke auf einem abschreckend-kondensiertem Cäsiumsubstrat, mit der OPR Messmethode gemessen, beträgt etwa 12nm bei 1.36K. Jedoch ist die Heliumfilmdicke über der Lateralskala der OP Lauflänge gemittelt.
Zusätzlich zur OPR Messmethode wurde die Photoelektron Tunnel (PT) Messmethode erfolgreich eingesetzt und diese hat Informationen geliefert, die bisher nicht zugänglich waren. Sie ermöglicht, das auf die nicht benetzte Säulenstruktur adsorbierte Helium in einem Bereich von Submonolage bis zu 3 Monolagen aufzulösen. Für niedrige Werte vom reduzierten Druck (bzw. im Submonolage Bereich) nimmt der Photostrom mit zunehmenden Druck ab und die auf dem Substrat adsorbierten Heliumatome haben ein zweidimensionales Gas-Verhalten. Bei mittleren Werten von reduziertem Druck, bleibt der Photostrom unverändert und die Bedeckung wird bis zu einer Helium Monolage wachsen. In der Nähe des Sättigungsdampfdrucks steigt die Oberflächenbedeckung plötzlich, die als Übergang von einer Monolage bis zu 2 − 3 Monolagen im unvollständig benetzten Zustand zu interpretieren ist.
Die Kombination dieser Messmethoden ermöglicht das Verständnis für die Topographie, die solche Benetzungseigenschaften verursachen. Die OPR zeigt, dass die Bereiche zwischen die Säulenstruktur des Cäsiumfilmes zu dünn sind und benetzt wurden. Die Cäsiumsäulenstruktur wird in Gegensatz dazu von Helium nicht benetzt, und diese Bereiche sind die einzigen durch welche die Elektronen tunneln,
und so zum Photostrom beitragen können. Bei Koexsistenz sind diese Cäsiumsäulen
immer noch nicht benetzt.
Diese Experimente haben gezeigt, dass die Substrateigenschaften hauptsächlich deren Oberflächenrauigkeit einen entscheidenden Einfluss auf das Benetzungsverhalten hat, und somit in zukünftigen Untersuchungen mit berücksichtigt werden sollte.

Fachgebiet (DDC)
530 Physik
Schlagwörter
Physisorption, Adsorption isotherms, Surface Plasmons, Photoelectron tunnelling, Helium films
Konferenz
Rezension
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Zitieren
ISO 690IOV, Valentin, 2004. Adsorption Behaviour of Liquid 4He on Cesium Substrates [Dissertation]. Konstanz: University of Konstanz
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December 10, 2004
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