Electrospray Ionization Source for the Deposition of Large Molecules and Clusters
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Diese Arbeit beschreibt die Entwicklung, Konstruktion und Charakterisierung einer neuartigen Elektrospray-Ionisations-Quelle zur in-vacuo Deposition empfindlicher (thermisch labiler) Analyte. Hierbei bezeichnet Elektrospray-Ionisation die elektrohydrodynamische Darstellung freier Analytionen der Gasphase, die aus einer verdünnten polaren Spraylösung freigesetzt werden.
Der erste Teil der Arbeit befasst sich mit der technologischen Herausforderung die ionisierten Analytmoleküle von Atmosphäre ins Ultrahochvakuum zu überführen, wobei 13 Größenordnungen im Druck zu überwinden sind. Das komplexe differentielle Pumpsystem sowie die elektrostatischen und elektrodynamischen Elemente werden beschrieben, welche die Analytionen von der Expansion ins Vakuum bis zu ihrer kontrollierten Deposition auf der Oberfläche des Substrats führen. Besonderes Augenmerk wird dabei der Hauptkomponente des Ionen-Führungs-Systems gewidmet, welche aus zwei aufeinanderfolgenden Quadrupolen besteht, die bei unterschiedlichen Hintergrunddrücken arbeiten, und die Formung eines räumlich und energetisch wohl definierten Ionenstrahls erlauben.
Um eine zerstörungsfreie Deposition der Analytionen zu erreichen, wird eine abbremsende Potentialdifferenz vor der Substratoberfläche angelegt. Die mittlere kinetische Energie und die energetische Verbreiterung sind somit fundamentale Parameter des Ionenstrahls. Durch eine sorgfältige Untersuchung der Ionenstrahl-Definition wurden diese Parameter näher charakterisiert, und ihre Einstellmöglichkeit durch die passende Wahl des Hintergrunddrucks im Bereich des ersten Quadrupols demonstriert.
Die Durchführbarkeit der in-vacuo Elektrospray-Deposition wird an Hand mehrerer empfindlicher organischer und inorganischer Analyte gezeigt. Die Morphologie der resultierenden ultra dünnen molekularen Filme wurde mittels Rasterkraftmikroskopie untersucht. Spezielles Augenmerk wird dabei auf die Deposition von Bovine Serum Albumin auf Graphit gerichtet. Eine bevorzugte Adsorption der Proteinmoleküle entlang der Stufenkanten und die Ausbildung verzweigter Inseln auf den Terrassen des Substrats ist zu beobachten. Diese Strukturen werden als das Ergebnis einer zerstörungsfreien Deposition der Analytmoleküle, ihrer Diffusion auf der Substratoberfläche, als auch ihrer starken gegenseitigen Wechselwirkung interpretiert.
Im Unterschied zu herkömmlichen Molekularstrahltechniken, die auf der thermischen Sublimation des Analytes basieren, kann diese neuartige Elektrospray-Methode für die zerstörungsfreie Deposition eines viel größeren Bereichs an Analyten verwendet werden, der nun empfindliche (biologische) Substanzen mit einschließt.
Zusammenfassung in einer weiteren Sprache
This thesis describes the development, construction and characterization of a novel electrospray ionization source for the in-vacuo deposition of sensitive (thermolabile) analytes. In this context, electrospray ionization denotes the generation of free gas phase analyte ions that are released from a diluted polar spray solution by electrohydrodynamic means.
The first part of the work is devoted to the technological challenge of transferring the ionized analyte molecules from atmospheric to ultra high vacuum conditions where 13 orders of magnitude in pressure have to be bridged. We describe the complex differential pumping system and the electrostatic and electrodynamic elements that guide the ions from the in-vacuum expansion until their controlled deposition onto the substrate surface. Particular attention is devoted to the central part of the ion guide system, consisting of two consecutive quadrupoles operating at different background pressures that allow the formation of a spatially and energetically well-defined ion beam.
For a non-destructive deposition of the analyte ions, a decelerating potential difference is applied in front of the substrate surface. The mean kinetic energy and the energetic broadening become thus fundamental parameters of the ion beam. We characterize these parameters by a thorough investigation of the ion beam definition process and demonstrate the possibility of adjusting them via a proper choice of the background pressure in the region of the first quadrupole.
The feasibility of the in-vacuo electrospray deposition is demonstrated for several organic and inorganic thermolabile analytes. The morphology of the resulting ultra-thin molecular films is investigated by means of Atomic Force Microscopy. A particular focus is put on the deposition of Bovine Serum Albumin onto graphite. We observe a preferred adsorption of the protein molecules along the step edges and the formation of ramified islands on the flat substrate terraces. These structures are interpreted as the result of the non-destructive deposition of the analyte molecules, their diffusion at the substrate surface, and their strong mutual interaction.
Unlike conventional molecular beam techniques that are based on the thermal sublimation of the analyte, this novel electrospray method can be applied for the non-destructive deposition of a much wider range of analytes, comprising sensitive (biological) substances.
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ISO 690
STADLER, Frank Louis, 2004. Electrospray Ionization Source for the Deposition of Large Molecules and Clusters [Dissertation]. Konstanz: University of KonstanzBibTex
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