Size-selectivity of supported silver (Ag) and gold (Au) catalysts : from nanoparticles to mass-selected clusters
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Die größenabhängige elektronische Struktur, Morphologie, Stabilität, Substrat-Metall Wechselwirkung und chemische Reaktivität von heterogenen Katalysatoren bestehend aus metallischen Nanopartikeln und massenselektierten Clustern wurden ausführlich untersucht. Die Oxidation von Nanoclustern ist besonders interessant, da die Bildung von Metalloxiden unter realen Arbeitsbedingungen der heterogenen Katalyse wahrscheinlicher ist als unter Hochvakuumbedingungen. Metalloxide können entweder eine aktive oder passive Spezies für heterogen katalysierte Reaktionen sein. Jedoch sind wir sicher nicht auf dem Weg zu einem vollständigen Verständnis der realen Silber- und Goldkatalysatoren, da deren außergewöhnliche Reaktivitäten wahrscheinlich auf komplexere Faktoren, wie z. B. Einflüsse der Teilchengröße, Substrat, Bindungseigenschaften zwischen Katalysatoren und Eduktmolekülen etc., zurückzuführen sind. Daher kann ein besseres Verständnis der Oxidation von Nanoclustern uns erlauben, zwischen diesen Einflüssen und zusätzlichen Faktoren zu unterscheiden, die mit den chemischen Eigenschaften von Silber und Gold zusammenhängen.
In der vorliegenden Arbeit wurde das Oxidationsverhalten von Ag und Au Nanopartikeln untersucht, die auf gesputtertem HOPG (Highly Ordered Pyrolytic Graphite) und auf chemisch geätzten SiO2/Si Oberflächen mit nativer Oxidschicht deponiert wurden. Zudem wurden die gleichen Experimente mit massenselektierten Au Clustern ausgeführt, um zuverlässigere Informationen über den Einfluss der Clustergröße auf die chemische Aktivität zu erhalten. Die Ergebnisse wurden mittels STM (Scanning Tunneling Microscopy) und XPS (X-ray Photoelectron Spectroscopy) gewonnen.
Zusammenfassung in einer weiteren Sprache
The size-dependent electronic structure, morphology, thermal stability, metal support interaction and chemical reactivity of heterogeneous catalysts consisting of nanoparticles and mass-selected clusters have been studied extensively. Oxidation of nanoclusters is particularly interesting, since under real working conditions of heterogeneous catalysis, the formation of metal oxides is more probable than under high vacuum conditions. Metal oxides can be an either active or passive species for heterogeneously catalyzed reactions. However, we are certainly not on the way to a complete understanding of the real silver and gold catalysts, since their outstanding reactivity is probably caused by a higher complexity, e.g., the influences of particle size, support, binding properties between catalysts and reactant molecules and/or others. Therefore, deep understanding of the oxidation of nanoclusters, may allow us to distinguish between these influences and additional factors, which are related to the chemical natures of silver and gold.
In the present work, we studied oxidation patterns of Ag and Au nanoparticles deposited on sputtered HOPG (Highly Ordered Pyrolytic Graphite) and chemically etched SiO2/Si surfaces with native oxide layer. And the same experiments were carried out with mass-selected Au clusters for obtaining more reliable information on cluster size effects on chemical activities. These results were characterized using Scanning Tunneling Microscopy (STM) and X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS).
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ISO 690
LIM, Dong Chan, 2007. Size-selectivity of supported silver (Ag) and gold (Au) catalysts : from nanoparticles to mass-selected clusters [Dissertation]. Konstanz: University of KonstanzBibTex
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