This thesis presents an experimental study of the influence on the acoustic and thermal low temperature properties caused by elastically strong coupling excitations of static network distortions in amorphous silica Suprasil W1.
With reference to the current literature an account is given of the Low Temperature Anomalies in network glasses and of recent results about the microstructural properties of vitreous silica.
Following an introduction to the quantum mechanical model of Tunneling Systems (TLS), which is central to explaining quantitatively the low temperature acoustic end thermal properties of amorphous substances, the one-particle energy of a single TLS is derived and, taking into account an external static strain field, it is demonstrated, that two different nonlinear branches of the energy exist for both positive and negative deformation potential of the TLS respectively.
Starting point of the experiment is the assumption that hydrostatic pressure on the quartz sample may lead to a shift of the energy levels of all the TLS.
Measuring the effect on the propagation of ultrasound of these energy shifts might allow the determination of the energy distribution of the TLS density of states. Since TLS in dynamic coupling to ultrasonic waves feature a high value of the deformation potential of about 1 eV, a striking effect on the ultrasonic properties influenced by TLS of external pressure is expected.
For the experiments, a pressure cell has been built for performing ultrasonic measurements under hydrostatic pressure of up to 10 kBar (1 GPascal) in a cylindrical sample. By fitting the cell into a He3/He4 dilution refrigerator, the temperature range between 60 mKelvin and 300 Kelvin was covered.
Measurements of both the ultrasonic attenuation and sound velocity change have been carried out in the frequency range between 45 MHz and 200 MHz for longitudinal polarization of the sound wave.
Contrary to expectation, the applied hydrostatic pressure affects the observed ultrasonic attenuation and velocity change of TLS below T = 4 Kelvin only little by about 20 percent, whereas between T = 4 Kelvin and T = 300 Kelvin the ultrasonic propagation changes strongly with pressure: the attenuation peak at 45 Kelvin well-known in vitreous silica is shifted to 97 Kelvin by a pressure of 7 kBar, while the peak attenuation increases by about a factor of 7 with respect to the zero-pressure value.
In oder to facilitate a comparison between the experimental results and the TLS model, the complex acoustic susceptibility of the TLS has been calculated taking into account the dynamics of elastically coupling multipoles.
The energy density of states of TLS has been calculated with the assumption of independent TLS with particular regard to the sign of the TLS-deformation potential in order to evaluate the influence of hydrostatic pressure on the thermal and elastic properties determined by TLS.
With the supposition, all TLS had positive deformation potential, the calculated density of states below E/kB = 4 Kelvin would double its value even at a pressure as low as 0.1 kBar resulting in a strong increase of ultrasonic attentuation. With all the TLS having negative deformation potential, a pressure of 0.1 kBar would lead to an energy gap below E/kB = 4 Kelvin leading to a complete vanishing of ultrasonic attenuation in this case.
Since the experimental results of utrasonic propagation under pressure exhibit neither of these extreme cases, concord with the TLS ultrasonic susceptibility developed here is reached only, if an unequal mixture of TLS with deformation potentials of either sign is assumed. The measured ultrasonic absorption change under pressure is indicative of a slight prevalence of TLS having positive deformation potential.
The observed decrease of ultrasonic attenuation only at above a pressure of about 4 kBar means that the energy distribution of TLS extends to an upper limit of about 200 Kelvin.
The same model developed here was used to calculate the Grüneisen-Parameter leading to good agreement with known measurement results of thermal expansion in quartz glass, provided, the additional assumption is made of a symmetric distribution of static strains on the order of 10^-5 , which is readily plausible to exist in real samples.
Based on the surprisingly strong pressure dependence of the observed ultrasonic attenuation in the temperature range T = 4 .. 300 Kelvin, the shift in temperature of the absorption peak caused by a thermally activated structural relaxation process is explained in terms of a change with pressure of the potential barrier separating two equilibrium positions of the oxygen atoms which amounts to 75 Kelvin/kBar. The strong increase of the maximum absorption value may be explained by an increase of the number of relaxation centres in proportion.

In der vorliegenden experimentellen Dissertation wird der Einfluß statischer Netzwerkverzerrungen auf die akustischen und thermischen Tieftemperatureigenschaften amorphen Quarzglases (SiO2), die durch niederenergetische, elastisch stark koppelnde Anregungen hervorgerufen werden, untersucht.
Anhand der Literatur wird eine Darstellung der Tieftemperaturanomalien in Netzwerkgläsern und aktueller Ergebnisse zur Strukturaufklärung in amorphen Substanzen gegeben.
Es folgt eine Einführung in das quantenmechanische Modell der Tunnelsysteme (TLS), mit dessen Hilfe die Tieftemparatureigenschaften amorpher Substanzen quantitativ erklärt werden. Die aus dem Tunnelmodell unter dem Einfluß eines äußeren statischen Verzerrungsfeldes folgende Einteilchenenergie wird berechnet und gezeigt, daß der Energieverlauf zwei nichtlineare Zweige für positives beziehungsweise negatives Deformationspotential aufweist.
Ausgangspunkt der Experimente ist, anzunehmen, daß mit Hilfe von äußerem Druck auf die Quarzglasprobe eine Verschiebung der Energieniveaus aller TLS erreicht wird, und aus dem Einfluß auf die Ultraschallausbreitung der Verlauf der Zustandsdichteverteilung der TLS empirisch bestimmt weren kann. Da bei dynamischer elastischer Kopplung die TLS ein hohes Deformationspotential von etwa 1 eVolt aufweisen, wird ein großer Effekt des Drucks auf die durch TLS beeinflußte Ultraschallausbreitung vorausgesagt.
Für die Ultraschallexperimente wurde eine Druckzelle entwickelt, mit der hydrostatischer Druck bis zu 10 kBar (1 GPa) auf zylindrische Proben ausgeübt wurde. Die Zelle wurde in einem He3/H4 Verdünnungskryostaten in einem Temperaturbereich von 60 mKelvin bis 300 Kelvin betrieben. Sowohl Dämpfung als auch Änderung der Ausbreitungsgeschwindigkeit von longitudinalem Ultraschall im Frequenzbereich von 45 MHz bis 200 MHz wurden gemessen.
Die Ultraschallmessungen wurden an wasserfreiem Quarzglas Suprasil W1 ausgeführt. Im Tieftemperaturbereich unterhalb T = 4 Kelvin änderte sich im Gegensatz zur Erwartung die beobachtete Ultraschalldämpfung und -geschwindigkeitsänderung durch TLS nur um etwa 20 Prozent. Im Temperaturbereich oberhalb T = 4 Kelvin bis T = 300 Kelvin hingegen änderte sich die Ultraschallausbreitung sehr stark: Das Dämpfungsmaximum verschob sich von 45 Kelvin auf 97 Kelvin bei einem Druck von 7 kBar und einer Schallfrequenz von 45 MHz, wobei die maximale Dämpfung um den Faktor 7 zunahm.
Zum Vergleich der experimentellen Resultate mit dem TLS-Modell wurde die komplexe akustische Suszeptibilität der TLS mit Hilfe der Dynamik elastisch koppelnder Multipole berechnet. Um den Einfluß des hydrostatischen Drucks auf die TLS zu bewerten, wurde die Zustandsdichteverteilung der TLS unter Berücksichtigung des Vorzeichens des Deformationspotentials berechnet.
Mit der Voraussetzung, alle TLS hätten positives Deformationspotential, würde sich theoretisch die Zustandsdichte unterhalb von E/kB = 4 Kelvin bereits bei 0.1 kBar etwa verdoppeln. Eine starke Zunahme der Ultraschalldämpfung wäre demzufolge zu erwarten. Hätten die TLS nur negatives Deformationspotential, würde bei 0.1 kBar unterhalb von E/kB = 4 Kelvin eine Energielücke auftreten. Die Ultraschalldämpfung würde in diesem Fall vollständig verschwinden.
Die beobachtete Abnahme der Ultraschalldämpfung erst oberhalb eines Druckes von 4 kBar bedeutet, daß sich die Zustandsdichteverteilung der TLS bis etwa 200 Kelvin erstreckt.
Die experimentellen Ergebnisse der Ultraschallausbreitung unter Druck stehen im Einklang mit der hier entwickelten mikroskopischen Ultraschall-Suszeptibilität der TLS, wenn, im Gegensatz zur dynamischen Kopplung der TLS an die Ultraschallausbreitung, bei statischen Gitterverzerrungen auch das Vorzeichen des Deformationspotentials berücksichtigt und angenommen wird, daß eine TLS-Verteilung mit Deformationspotentialen beiderlei Vorzeichens vorhanden ist.
Die Ergebisse der Ultraschallabsorption deuten darauf hin, daß die TLS mit positivem Deformationspotentials gerigfügig überwiegen.
Der mit dem gleichen Modell berechnete Grüneisen-Parameter führt zu Übereinstimmung mit bekannten Ergebnissen der thermischen Expansion von Quarzglas unter der zusätzlichen Voraussetzung einer symmetrischen Verteilung statischer Verzerrungen der Größenordnung 10^-5, wie sie in jeder realen Glasprobe vorhanden sind.
Anhand der im Temperaturbereich T = 4 .. 300 Kelvin beobachteten überraschend starken Druckabhängigkeit der Ultraschalldämpfung wird aus der Temperaturverschiebung des Dämpfungsmaximums mit dem üblicherweise angenommenen Mechanismus der thermisch aktivierten Strukturrelaxation von Sauerstoffatomen zwischen zwei Gleichgewichtspositionen, die durch eine Potentialbarriere getrennt sind, eine Druckabhängigkeit der Höhe der Potentialbarriere von 75 Kelvin/kBar abgeleitet. Das starke Anwachsen des Dämpfungsmaximums kann durch eine proportionale Zunahme der Anzahl der Relaxationszentren erklärt werden.