Synthese, Charakterisierung und Oberflächenpräparation von Mn12 Single Molecule Magnets
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In this work pathways for the immobilization of intact Mn12 Single molecule magnets on functionalized Au(111) surfaces were investigated. A small library of Mn12 Single molecule magnets was synthesized and characterized. Highly reproducible crystallization protocols were developed for the x-ray structure analysis, which is useful to get high quality starting material for surface preparation also. The magnetic integrity of the Mn12 single molecule magnets was affirmed by the measurement of magnetic hysteresis loops. Different routines for the surface preparation of Mn12 Single Molecule Magnets were evaluated. From these results a two-step-procedure was developed. The Au(111) surface was functionalized with mercaptobenzoic acids and the Mn12 complexes bonded chemically by a substitution reaction. The method was tuned by the usage of highly acidic perfluorinated benzoic acids which allows the investigation by scanning tunnelling techniques. At the successful deposited Mn12 complexes we demonstrated the exclusive applicability of scanning tunnelling techniques. Other common techniques for the surface characterization failed. The works is closed with a discussion of the oriented preparation of Mn12 Single Molecule Magnets on the functionalized Au(111) surface.
Zusammenfassung in einer weiteren Sprache
In dieser Arbeit werden Möglichkeiten und Wege zur Immobilisierung intakter Mn12-Komplexe auf funktionalisierten Au(111)-Oberflächen untersucht. Zunächst wurde eine kleine Auswahl neuer Mn12-Komplexe synthetisiert und charakterisiert. Für die Röntgenstrukturanalyse wurden Protokolle zur gut reproduzierbaren Kristallisation entwickelt, die auch für die Herstellung von hochreinem Ausgangsmaterial für die Oberflächenpräparation von großer Wichtigkeit sind. Die Komplexe enthalten als Liganden ausschließlich aromatische Verbindungen, die über delokalisierte π-Elektronen in der Lage sind, Strom zu transportieren.
Dies ist eine wichtige Voraussetzung, um Rastertunnelexperimente an den Komplexen durchführen zu können. Durch Messung der magnetischen Hysteresen konnte bestätigt werden, dass alle sieben Komplexe der Klasse der Single-Molecule-Magnets angehören. Es wurden weiterhin verschiedene Möglichkeiten, Mn12-Komplexe in Monolagen auf Oberflächen zu präparierenm überprüft und aus den Ergebnissen ein Zwei-Stufenprozess entwickelt, der es ermöglicht, die Komplexe über eine Substitutionsreaktion an die zuvor mit Mercaptocarbonsäuren funktionalisierte Au(111)-Oberfläche chemisch zu binden. Durch Verwendung von stark aciden perfluorierten aromatischen Carbonsäuren, welche Strom gut leiten, konnten ideale Voraussetzungen für die Untersuchung mit Rastertunnelmethoden geschaffen werden. Es konnte an den damit erfolgreich präparierten Monolagen gezeigt werden, daß aus der Fülle an oberflächenanalytischen Methoden nur die Rastertunneltechniken für diese Substanzklasse zur Untersuchung und Gewinnung physikalischer Parameter geeignet sind. Die Leistungsfähigkeit der Methode konnte an dem Komplex Mn12-p-Fluorbenzoat demonstriert werden. Abschließend werden Möglichkeiten diskutiert, wie eine orientierte Verankerung der Mn12-Komplexe auf der Oberfläche realisiert werden kann und erste Studien dazu präsentiert.
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ISO 690
BURGERT, Michael, 2008. Synthese, Charakterisierung und Oberflächenpräparation von Mn12 Single Molecule Magnets [Dissertation]. Konstanz: University of KonstanzBibTex
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