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Autor(en): Baiutti, Federico
Titel: Heterogeneous doping and superconductivity in La2CuO4-based heterostructures
Sonstige Titel: Heterogene Dotierung und Supraleitfähigkeit in La2CuO4-basierten Schichtstrukturen
Erscheinungsdatum: 2015
Dokumentart: Dissertation
URI: http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:93-opus-103092
http://elib.uni-stuttgart.de/handle/11682/6901
http://dx.doi.org/10.18419/opus-6884
Zusammenfassung: Effects arising at interfaces in ionic materials represent an exciting opportunity towards the realization of nanosized systems having improved or novel functionalities. For this reason, they have been the object of a number of studies in recent years. In particular heterogeneous doping, relying on the introduction of interfaces in order to locally tune the chemical and functional properties, has been extensively studied in the context of ionic and mixed ionic-electronic conductors, and has proven its potential in comparison with the more "conventional" homogeneous doping, which is based instead on the introduction of randomly placed dopant ions in the host material. In a similar way, in the field of oxide electronics, a number of investigations highlighted the possibility of engineering interfacial properties by coupling materials in a crystallographic ordered fashion, i.e. forming epitaxial interfaces. In the present study, we investigate the possibility of obtaining high-temperature superconductivity in epitaxial systems based on lanthanum cuprate (La2CuO4) by means of heterogeneous doping. La2CuO4, which undergoes an insulator-to-superconductor transition upon hole doping, represents a suitable model system due to his well-known physical and chemical properties and to the relatively simple structure. In addition, the study of cuprates in relation to high-temperature superconductivity represents a highly fascinating topic owing to the still open questions related to such an effect and to its great potential for electronic applications. Two type of structures are investigated: the first one consists of heterostructures of La2CuO4 and La2-xSrxNiO4 (lanthanum strontium nickelate), the second one of two-dimensionally doped La2CuO4. In order to ensure the best sample quality, epitaxial thin films are realized by means of atomic-layer-by-layer oxide molecular-beam-epitaxy (ALL-Oxide MBE). The feasibility of the synthesis of the structures described above is first proved by successfully implementing ALL-oxide MBE for the growth of the single phase constituents, i.e. La2CuO4, La2NiO4 and La2-xSrxNiO4. Phase stability limits and synthesis critical points are put into the fore. In the case of La2CuO4 / La2-xSrxNiO4 heterostructures, bi- and multilayered (superlattice) structures are studied in order to unveil possible interface effects arising from the migration of positive charge carriers, namely electron holes and oxygen vacancies, from La2-xSrxNiO4 into La2CuO4. In such a situation, in order to maintain thermodynamical equilibrium, a region of hole accumulation is expected to form at the La2CuO4 side of the interface (space charge effect), having as a final consequence the occurrence of high-temperature superconductivity due to local p-type doping. Notably, although none of the constituting phases is superconducting if taken singularly, the resulting samples indeed exhibit high-temperature superconductivity with critical temperature Tc up to 35 K. Complementary investigations indicate that effects of charge redistribution at the interface, in which also the cationic stoichiometry plays a role, can be accounted for the findings. In the second case i.e. two dimensionally doped lanthanum cuprate, superlattices are obtained by substituting LaO atomic layers in the La2CuO4 crystal structure with MO layers, in which M is an acceptor dopant (M=Sr, Ba, Ca). A number of independent experiments demonstrate that, in proximity of the two-dimensionally doped layer, a sharp hole accumulation occurs giving rise to high-temperature superconductivity (Tc up to 35 K). Such an effect is ascribed to the occurrence of both heterogeneous and homogeneous doping mode, which are simultaneously active at the opposite sides of the doped layer. Remarkably, they both independently contribute to superconductivity. Such a situation allows for a direct comparison between the two doping modes and for pointing out the potentialities of heterogeneous doping over the homogeneous situation. The findings presented in this work demonstrate the feasibility of inducing high-temperature superconductivity in La2CuO4-based heterostructures by heterogeneous doping. Moreover, they highlight the complex interplay among (i) charge redistribution based on space-charge effects, (ii) cationic intermixing and (iii) structural aspects, which contribute to the definition of the fascinating properties of epitaxial oxide interfaces.
Die Effekte an Grenzflächen von ionischen Materialien stellen eindrucksvolle Möglichkeiten im Hinblick auf die Realisierung von nanoskaligen Systemen mit verbesserten oder neuartigen Funktionen dar. Auf Grund dessen waren sie in den vergangenen Jahren Gegenstand zahlreicher Studien. Speziell das heterogene Dotieren, das es erlaubt durch Zuführen von Grenzflächen lokal chemische und funktionelle Eigenschaften abzustimmen, wurde besonders im Hinblick auf ionisch- und gemischt ionisch-elektronische Leiter untersucht. Es hat sein Potential gegenüber dem "konventionellere" homogenen Dotieren bewiesen, das im Gegensatz dazu auf der Einführung von statistisch verteilten Dopanden im Host-Material beruht. Auf ähnliche Weise haben eine Reihe von Untersuchungen im Gebiet der oxidischen elektronischen Materialien die Möglichkeit der gezielten Manipulation von Grenzflächeneigenschaften hervorgehoben, in dem Materialien durch einen kristallographisch geordneten Aufbau verbunden wurden, z.B. durch Erschaffung von epitaktischen Grenzflächen. In der vorliegenden Arbeit wurde das Auftreten von Supraleitfähigkeit basierend auf heterogenem Dotieren von Lanthankuprat (La2CuO4) in epitaktisch angeordneten Systemen untersucht. La2CuO4 kann vom Isolator zum Supraleiter übergehen, wenn die Lochleiterkonzentration durch Dotieren erhöht wird. Es ist somit ein geeignetes Modelsystem mit gut untersuchten physikalischen und chemischen Eigenschaften und vergleichsweise simpler Struktur. Außerdem stellt die Untersuchung von Kupraten im Hinblick auf Hochtemperatursupraleitung ein sehr faszinierendes Forschungsgebiet dar, wozu der immer noch nicht vollständig verstandene Effekt und deren großes Potential für elektronische Anwendungen beitragen. Es wurden zwei Strukturtypen untersucht: erstens, einer Schichtstruktur von La2CuO4 und La2-xSrxNiO4 (Lanthanstrontiumnickelat), zweitens, zwei-dimensional dotiertem La2CuO4. Um die höchstmögliche Probenqualität zu erreichen, wurden epitaktische dünne Filme durch atomare Schicht-Für-Schicht-Anordnung mit Hilfe der oxidischen Molekularstrahlepitaxie (ALL-Oxide MBE) erzeugt. Die Durchführbarkeit der zuvor beschriebenen schichtartigen Strukturen wird zunächst anhand der erfolgreichen Implementierung des ALL-Oxide MBEs zum Wachstum von einphasigen Komponenten wie La2CuO4, La2NiO4 und La2-xSrxNiO4 demonstriert. Die Grenzen der Phasenstabilität und die kritischen Parameter während der Synthese stehen dabei im Vordergrund. Die La2CuO4 / La2-xSrxNiO4 Hetero- (Bi- oder Multischicht-) strukturen wurden untersucht, um die Grenzflächeneffekte, die durch die Migration der positiven Ladungsträger, wie Elektronenlöcher und Sauerstofffehlstellen, vom La2-xSrxNiO4 in das La2CuO4, zu enthüllen. In diesem Fall und um das thermodynamische Gleichgewicht aufrecht zu erhalten, kann eine Region mit angereicherten Lochladungsträgern an der Grenzschicht des La2CuO4 angenommen werden (space-charge effect), die letztendlich das Auftreten von Hochtemperatursupraleitung, auf Grund des lokal positiven Dotierens, erwarten lässt. Obwohl keine der zusammengesetzten Phasen für sich allein genommen supraleitend ist, tritt in der Probe Hochtemperatursupraleitung mit einer kritischen Temperatur Tc von 35 K auf. Ergänzende Untersuchungen weisen auf eine Ladungsumverteilung an der Grenzfläche hin, in der auch die kationische Stöchiometrie eine Rolle spielt und durch die die erhaltenden Ergebnisse erklärt werden können. Im zweiten Fall, dem zwei-dimensional dotierten Lanthankuprat, werden in Multischichtstrukturen die atomaren LaO Schichten in der La2CuO4 Kristallstruktur durch MO Schichten substituiert, wobei M ein Akzeptordopand darstellt (M=Sr, Ba, Ca). Eine Reihe von Experimenten in Abhängigkeit der zwei-dimensional gedopten Schichten zeigte, dass eine exakte Lochansammlung auftritt, die für das Auftreten der Hochtemperatursupraleitung verantwortlich gemacht wird (Tc von 35 K auf). Dieser Effekt wird dem gleichzeitigen Auftreten von heterogenem und homogenem Dotieren zugeschrieben, die gleichzeitig an gegenüberliegenden Seiten der dotierten Schichten aktiv sind. Bemerkenswerterweise stehen beide unabhängig voneinander im Zusammenhang mit der Supraleitfähigkeit. Dadurch kann ein direkter Vergleich zwischen den beiden Dotierungsarten gezogen werden, wodurch das Potential des heterogenen Dotierens gegenüber dem homogenen gezeigt werden kann. Die in dieser Arbeit vorgestellten Ergebnisse demonstrieren, dass Hochtemperatursupraleitfähigkeit in auf La2CuO4 basierenden Heterostrukturen durch heterogenes Doping induziert werden kann. Außerdem weißt dies auf die komplexen Zusammenhänge zwischen (i) Ladungsumverteilung basierend auf Space-Charge Effekten, (ii) kationischem Intermixing und (iii) strukturellen Aspekten hin, die zu der gezielten Abstimmung von faszinierenden Eigenschaften in epitaktischen oxidischen Grenzflächen beitragen.
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