Quantitative Analyse von Bildkontrasten der höchstauflösenden Hochspannungselektronenmikroskopie

Abstract

Die Transmissionselektronenmikroskopie hat sich zum unverzichtbaren Werkzeug der akademischen und industriellen Forschung entwickelt, insbesondere im Bereich der Materialwissenschaft. Dabei kommt der Halbleiterforschung eine besonders wichtige Rolle zu. Die Aufklärung der atomistischen Struktur und der Materialkomposition sind wichtige Aspekte. Dieses Verständnis ermöglicht die gezielte Entwicklung neuer Werkstoffe und Halbleiterbauelemente mit spezifischen Eigenschaften. Makroskopische Materialeigenschaften werden durch das atomare Gefüge bestimmt. Versetzungen, Kristallbaufehler, Verspannungen an Grenzflächen und Korngrenze und Verunreinigungen sind nur einige Beispiele von Effekten, die zu Abweichungen vom idealen, ungestörten Kristallgefüge beitragen. Daher sind es vor allem diese Effekte, die die Schwerpunkte des Einsatzes der hochauflösenden Transmissionselektronenmikroskopie (HRTEM, engl. High Resolution Transmission Elektron Mikroscopy) bilden.

Die fortschreitende Miniaturisierung elektronischer Bauelemente erfordert ein immer höheres Auflösungsvermögen der Mikroskope. Leiterbahnen aus Nano-Röhrchen, Einelektronen-Transistoren, Quantendrähte, Quantenpunkte werden in Zukunft maßgeblich die Entwicklung der Hochtechnologie bestimmen. Deren Erforschung wird durch Mikroskope mit atomarer Auflösung erheblich erleichtert. Die Inbetriebnahme des JEM ARM 1250 am Max-Planck-Institut für Metallforschung durch Rühle und Seeger stellte in dieser Entwicklung einen Meilenstein dar. Mit einem Auflösungsvermögen von ca. 1.2 Angström ist es zum ersten Mal möglich geworden, die Netzebenen bei III/V-Halbleitern in der <110>-Richtung mit einem Gitterabstand von ca. 1.4 Angström im Routinebetrieb abzubilden.

Die Abbildung durch ein HRTEM kann jedoch nicht als simpler Schattenwurf der Probenstruktur gedeutet werden. Sie muss vielmehr als Vielstrahlinterferenz von Elektronenwellen betrachtet werden, die durch die Wechselwirkungen mit der Probe, durch die Aberrationen der Objektivlinse und durch die Aufzeichnung mit einem Detektor stark beeinflusst werden. Dadurch kommt es oft zu schwer interpretierbaren Bildstrukturen, die sich nicht direkt den Gitterebenen der Probe zuordnen lassen.

Bildsimulationsrechnungen nach Stadelmann und Self leisten zum Verständnis der Bildstrukturen der experimentellen Abbildungen einen großen Beitrag. Um den vollen Informationsgehalt der HRTEM-Aufnahmen auszuschöpfen, ist die Durchführung von Bildsimulationen unabdingbar. Durch geeignete Wahl der Abbildungs- und Probenparameter werden dabei Bilder erzeugt, die den experimentellen Aufnahmen entsprechen. Ein Vergleich der simulierten und experimentellen Aufnahmen erleichtert die Deutung der Bildstrukturen. Ein wichtiges Vergleichskriterium ist dabei neben der Übereinstimmung der Bildstrukturen auch der Bildkontrast, der aus der Verteilung der Grauwerte des Bildes bestimmt wird.

Das ursprüngliche Verfahren zur Auswertung der Bildsimulation war der visuelle Vergleich der Bildstukturen mit experimentellen Aufnahmen nach Self und Saxton. Dabei stand jedoch nicht der Bildkontrast als entscheidendes Maß im Vordergrund, sondern die Bildähnlichkeit und die Positionen der Maxima und Minima der Bildintensitätsverteilung. Ein großer Fortschritt bei der Bilddeutung ist die computerunterstützte Auswertung von digitalisierten experimentellen HRTEM-Aufnahmen nach Saxton und Hawkes. Durch die Transformation der experimentellen Bilder in digitale Datenfelder gewinnt man Zugang zu den Informationen, die in den Graustufen der experimentellen Aufnahmen enthalten sind. Die richtige Interpretation lässt die Bestimmung der geometrische Probenstruktur und der Komposition des Probenmaterials zu. Dieses Wissen erleichtert die Beschreibung der Wechselwirkung der Elektronen mit dem Probenmaterial.

Hytch und Stobbs führten als erste systematische Untersuchungen zur quantitativen Übereinstimmung von simulierten und experimentellen Aufnahmen der HRTEM von III/V-Halbleitern durch. Dabei ergab sich insbesondere im Kontrastmaß eine so signifikante Diskrepanz, dass die Gültigkeit der Modelle, die in die Simulationsrechnungen eingehen, von Hytch in Frage gestellt wurde ''[...] there must be something really wrong with image simulation[...]''. Weitere Untersuchungen führten F. Phillipp und K. von Hochmeister durch. Ein wichtiges Ergebnis dieser Arbeit war die grundsätzliche Bestätigung der Ergebnisse der Arbeit von Hytch, allerdings wurde eine deutlich geringere Diskrepanz der simulierten und experimentellen Bildkontraste beobachtet. Boothroyd diskutierte in einem Übersichtsartikel mehrere Einflussfaktoren auf den Bildkontrast. Die ungefähre Abweichung des experimentellen Kontrastes vom simulierten gab er mit einem Faktor von ca. 3 an. Die Ergebnisse von Hochmeister zeigten jedoch, dass dieser Faktor nicht grundsätzlicher Natur ist, sondern dass vielmehr weitere Untersuchungen zum ''Kontrastproblem'' durchgeführt werden müssen.

Im Gegensatz zu älteren Arbeiten erfolgt im Rahmen dieser Untersuchungen keine Fokussierung auf einen einzelnen Aspekt der Abbildung durch ein HRTEM. Vielmehr werden alle Schritte, die zu einer elektronenmikroskopischen Aufnahme führen, auf ihren Einfluss auf den Bildkontrast analysiert. Grundsätzlich wird darauf geachtet, dass die Abbildungsparameter, die der Simulation zu Grunde liegen, unmittelbar durch das Experiment bestimmt werden. Der Einfluss der wichtigsten Abbildungsparameter (z.B. Dicke, Defokus, u.a.) aber auch der von Störungen (z.B. Probendrift, Probenvibration, u.a.) und Aberrationen (z.B. Strahl- und Probenverkippung, Bildverwaschung durch den Detektor, u.a.), auf den Abbildungsprozess soll quantitativ erfasst werden, um das experimentelle Bild unter realistischen Rahmenbedingungen reproduzieren zu können.

Der Auswertungsprozess beinhaltet in steigender Komplexität Untersuchungen der Bildintensität der Bildübereinstimmung und zum Bildkontrast Untersuchungen der Intensitäten von Diffraktogrammen im Fourierraum wurden unterstützend durchgeführt. Die Bildintensität gibt Aufschluss über die Absorption der Elektronen in der Probe. Aus der Bildübereinstimmung lassen sich die Atompositionen der Probe bestimmen, dabei werden jedoch der statistischen Verteilung der Graustufen keine Bedeutung beigemessen. Dieses geschieht in der Untersuchung zum Bildkontrast, zu dessen Definition die statistische Verteilung der Graustufen einfließt. Die Übereinstimmung der Anzahl verschiedener Graustufen bei Experiment und Simulation ist ein sicherer Hinweis auf die Validität der Bildsimulation. Um den eigenständigen Charakter aller Untersuchungen zu betonen, erfolgt am Ende des jeweiligen Kapitels eine Zusammenstellung der Ergebnisse. In einer abschließenden Diskussion werden die Ergebnisse zu einem Gesamtbild zusammengefügt.

Für die Untersuchungen wurden mehrere Defokusserien von Hochauflösungsaufnahmen einer Siliziumprobe unter HRTEM Bedingungen gemacht. Die Geometrie der Probe (also der Dickenverlauf) war, bedingt durch die Präparationsmethode nach Cerva immer bekannt. Der Defokus wurde durch ein quantitatives Verfahren bestimmt. Die auf diese Weise definierten Aufnahmebedingungen, hochwertige Proben, ein außerordentlich leistungsfähiges Mikroskop (JEM ARM 1250) und moderne, rechnergestützte Bildauswertung bildeten die Rahmenbedingungen zu den Untersuchungen, die für die vorliegende Arbeit durchgeführt wurden.

Durch die gezielte Untersuchung dieser Punkte erwartet man einen wichtigen Beitrag zur Lösung des Kontrastproblems. Spence ''There is an urgent need for more work on this problem [imaging process].'' vermutete, dass die in dieser Arbeit durchgeführten Untersuchungen einen Beitrag zur Klärung dieses Problems leisten können. Auch wird von Smith gefordert, dass weitere Untersuchungen unter genau definierten Bedingungen durchgeführt werden sollen ''[...] it could be a revealing exercuse to repeat the above experiment with an imaging energy filter [...]''.

A comprehensive analysis of HRTEM micrographs and quantitative comparison with simulations reveals a large discrepancy, in particular as the magnitude of the contrast and the similarity of the patterns at reasonable specimen thickness is concerned. It is concluded in that "something must be seriously wrong with the simulations". In order to contribute to the discussion on this problem, which is fundamental to quantitative HRTEM, similar studies as done by Hytch have been carried out using micrographs taken with the JEM-ARM 1250 high-voltage atomic resolution microscope in Stuttgart.