Coupling single quantum emitters and plasmonic structures

Abstract

In this work the interaction of plasmons in metallic nanostructures and excitations in single epitaxially grown semiconductor quantum dots is studied. The enhancement of the electromagnetic field close to metallic structures is used to modify the emission properties of single quantum dots positioned in these regions. The near-field enhancement especially for optical nanoantennas varies on a length scale much shorter than the wavelength. As a consequence, the individual nanostructures have to be placed with a precision of a few nanometers. To have full control over the coupling of a quantum dot to a plasmonic nanostructure one needs the ability to determine and prepare all parameters which influence the coupling. For precisely fabricated nanostructures consisting of epitaxially grown GaAs/AlGaAs quantum dots and different gold nanostructures the near-field coupling is studied here by the characterization of the photoluminescence in the far-field.

In the first experimental chapter (chapter 4) of this thesis the optical properties of metallic nanostructures on semiconductor substrates are described. The different modes of plasmonic structures are characterized. The influence of the substrate on the optical properties of nanoantennas are also discussed. The findings will be transferred in the following chapters to nanoantennas with resonance frequencies at the excitation or emission frequency of the quantum dots.

In chapter 5 I will present nano-positioning of metallic nanostructures on single quantum dots with an atomic force microscope. The plasmon resonance is used here to achieve an enhancement of the excitation efficiency. The spectral dependence of the field enhancement of the nanoantennas is characterized by varying the excitation of the quantum dots. We observe a clear shift of the near-field enhancement to lower energies, which can be partially explained by the spectral differences of the near- and far-fields of a radiating dipole.

In chapter 6 a positioning method based on electron beam lithography is described. With that method nanostructures can be positioned with an accuracy of about 9 nm and oriented arbitrarily. The positioning method is used to place resonant nanoantennas close to single epitaxially grown quantum dots. We achieve for the first time controlled coupling of epitaxial semiconductor quantum dots to resonant metallic nanostructures. The dependence of coupling of quantum dot excitons with plasmons in the nanoantenna is investigated as a function of the relative position of the two. The resonant character of the coupling is studied by tuning the antenna resonance. The coupling of single quantum dots to metallic wires is also investigated. The emission of the quantum dots is modified by the additional emission possibility in the form of propagating plasmons along the wire.

In the last chapter the coupling of single quantum dots to extendend periodic plasmonic structures is investigated. The emission of the quantum dots is here influenced by near- and far-field coupling to collective excitations of the antenna arrays.

This work describes the controlled investigation of the near-field coupling of embedded quantum dots to metallic nanostructures. The findings pave the way for semiconductor based plasmonic quantum circuits on the micrometer scale.

In dieser Arbeit wird die Wechselwirkung von Plasmonen mit Anregungen in einzelnen epitaktisch gewachsenen Halbleiter-Quantenpunkten untersucht. Die lokalisierte Verstärkung des elektromagnetischen Feldes nahe metallischer Strukturen kann genutzt werden, um die Emissionseigenschaften einzelner, in diesen Regionen positionierter Quantenpunkte zu modifizieren. Besonders für optische Nanoantennen variiert diese Nahfeld-Verstärkung auf einer Längeskala die kürzer als die Wellenlänge ist. Deshalb ist es notwendig, einzelne Nanostrukturen mit einer Genauigkeit von wenigen Nanometern positionieren zu können. Um vollständige Kontrolle über die Kopplung eines Quantenpunktes an optische Nanostrukturen zu erreichen müssen sämtliche für die Kopplung entscheidenden Parameter ausreichend genau bestimmt und vor allem präpariert werden können. Für präzise hergestellte Nanostrukturen aus epitaktisch gewachsenen GaAs/AlGaAs Quantenpunkten und verschiedenen Gold Nanostrukturen wird hier die Nahfeld-Kopplung durch die Charakterisierung der Photolumineszenz im Fernfeld untersucht.

Im ersten experimentellen Kapitel (Kapitel 4) wird dargestellt, wie sich die optischen Eigenschaften metallischer Nanostrukturen auf Halbleitersubstraten verhalten. Die verschiedenen Moden einfacher plasmonische Strukturen werden charakterisiert. Weiterhin wird der Einfluß des Substrates auf die optischen Eigenschaften von Nanoantennen diskutiert. Die Erkenntnisse werden in den folgenden Kapiteln auf Nanoantennen mit einer Resonanzfrequenz bei der Anrege- oder Emissionsfrequenz der Quantenpunkte übertragen.

In Kapitel 5 wird die Nanopositionierung von metallischen Nanostrukturen auf einzelnen Quantenpunkten mit einem Rasterkraft-Mikroskop gezeigt. Die Plasmonresonanz wird bei diesen Experimenten genutzt, um eine Verstärkung der Anregeeffizienz zu erzielen. Indem die Anregung der Quantenpunkte variiert wird, kann die spektrale Abhängigkeit der Feldverstärkung der Nanoantennen charakterisiert werden. Es wird deutlich eine Verschiebung der Nahfeldverstärkung zu niedrigeren Energien beobachtet, die sich zum Teil über den spektralen Unterschied von Nah- und Fernfeld eines strahlenden Dipoles erklären lässt.

In Kapitel 6 wird eine auf der Elektronenstrahllithographie basierende Nano-Positionierungsmethode beschrieben. Nanostrukturen können damit mit einer Genauigkeit von etwa 9 nm positioniert und beliebig orientiert werden. Hier wurde zum ersten Mal erreicht, eptitaktischen Halbleiterquantenpunkte kontrolliert an resonante metallische Nanostrukturen zu koppeln. Die Kopplung von Quantenpunkt-Exzitonen mit den Plasmonen der Nanoantenne wird positionsaufgelöst untersucht. Weiterhin wird die Kopplung einzelner Quantenpunkte an metallische Drähte untersucht. Die Emission der Quantenpunkte wird hierbei durch die zusätzlichen Emissionsmöglichkeit in Form von am Draht entlang propagierender Plasmonen modifiziert.

Im letzten Kapitel wird die Kopplung einzelner Quantenpunkte an ausgedehnte periodische plasmonische Strukturen untersucht. Die Emission der Quantenpunkte wird hierbei durch Nah- und Fernfeld-Kopplung an kollektive Anregungen der Antennen-Arrays beeinflusst.

Diese Arbeit beschreibt die gezielte Untersuchung der Nahfeld-Kopplung von eingebetteten Quantenpunkten mit metallischen Nanostrukturen. Die Ergebnisse ebnen den Weg für halbleiterbasierte plasmonische Quanten-Schaltkreise auf einer Mikrometer Längenskala.