Pressure-dependent dielectric spectroscopy measurements on organic spin liquid compounds

Abstract

The investigations carried out in this thesis unveil a percolating phase coexistence at the bandwidth-tuned Mott insulator-metal transition (IMT) of the organic spin liquid compound 𝜅-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3 and unequivocally proof the first oder nature of the genuine Mott transition. Our findings are in remarkable agreement with DMFT and finally rebut the controversy of spinons interfering with the Mott transition. In addition, we shed light onto the anomalous dielectric response (ADR) observed in the insulating phase of many organic charge transfer salts subject to electronic correlations, which puzzled the community for a decade. More specifically, we performed comprehensive dielectric spectroscopy measurements on the organic dimer Mott insulators 𝜅k-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3 (k-CuCN), 𝜅k-[(BEDT-STF) 𝑥-(BEDT-TTF)1-x]2Cu2(CN)3 (𝜅k-STF𝑥-CuCN) and 𝜅k-(BEDT-TTF)2Ag2(CN)3 (k-AgCN). In addition to varying temperature and frequency as experimental parameters, we applied hydrostatic pressure to tune 𝜅k-CuCN across the Mott IMT and to scrutinize the dielectric response in the entire phase diagram. These investigations are complemented by measuring a set of 𝜅k-STF𝑥-CuCN crystals, wherein varying the substitution level x is used to tune the compound across the Mott IMT. Additional pressure-dependent measurements of 𝜅k-AgCN extend our investigations further into the insulating state of the organic spin liquid compounds allowing us to thoroughly inspect the ADR.

Die in dieser Arbeit durchgeführten dielektischen Messungen an dem organischen Quanten-Spin-Flussigkeit-Kandidaten 𝜅-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3 enthüllen eine perkolationsartige Phasenkoexistenz des bandbreitenveränderten Mott-Übergangs und belegen eindeutig die erste Ordnung des ursprünglichen Mott-Übergangs. Die Ergebnisse stimmen in bemerkenswerter Weise mit DMFT-Berechnungen überein und schließen eine Beeinflussung des Mott-Übergangs durch Spinonen aus. Darüber hinaus werden die ungewöhnlichen dielektrischen Eigenschaften (engl. anomalous dielectric response, ADR) im isolierenden Zustand vieler organischer Ladungstransfersalze mit korrelierten Elektronensystemen behandelt, die seit einer Decade die Wissenschaftswelt verblüffen. Insbesondere führte ich umfassende dielektrische Spektroskopiemessungen der organischen Mott-Isolatoren 𝜅k-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3 (𝜅k-CuCN), 𝜅k-[(BEDT-STF)x-(BEDT-TTF)1-x]2Cu2(CN)3 (𝜅k-STF𝑥-CuCN) und 𝜅k-(BEDT-TTF)2Ag2(CN)3 (k-AgCN) durch. Neben dem Variieren von Temperatur und Frequenz wird hydrostatischer Druck als experimenteller Parameter verändert um in 𝜅-CuCN den Mott-Übergang herbeizuführen und die dielektrischen Eigenschaften im gesamten Phasendiagram genau zu untersuchen. Diese Untersuchungen werden durch Messungen einer Reihe von 𝜅-STF𝑥-CuCN Kristallen komplementiert, wobei ein Erhöhen der chemische Substitution 𝑥 den Mott-Übergang einleitet. Zusätzliche druckabhängige Messungen an 𝜅-AgCN ergänzen diese Studie weiter in den isolierenden Zustand der untersuchten organischen Quanten-Spin-Flussigkeit-Kandidaten.