Catalytic gas-solids reactions play an important role in the field of the chemical and petrochemical industry. Beside fixed bed processes, moving bed technologies like heterogeneous catalytic reactions in Riser reactors, with its excellent heat and mass transfer characteristics, are applied to a greater extend. Riser reactors can be assigned to the circulating fluidized bed technology. In contrary to conventional circulating fluidized bed processes how applied in the combustion area, Riser reactors can be characterized by the replacement of the downflow section with a regeneration step of the catalyst. Due to the separation of reactor and regenerator, higher conversion and selectivity rates are expected compared to conventional fluidized bed processes. This Riser-reactor-regenerator concept is already applied to the catalytic cracking of heavy hydrocarbons. At the moment, intensive research is done to transfer this concept to the production of maleic anhydride. This step requires an extensive knowledge of the fluiddynamical behaviour of Riser reactors. Beside the fact that the majority of applications of Riser reactors operate at elevated temperatures most of the investigation of the flow pattern are done at ambient conditions. The objective of this work is to describe the influence of the temperature on the flow pattern of Riser reactors. In order to characterize the temperature influence, a high temperature circulating fluidized bed with the focus on the Riser was designed for temperatures up to 450°C. The measurements were carried out with two different solids over a broad range of superficial gas velocities (UG = 3 m/s to 19 m/s), solids mass flows (GS = 70 kg/(m2s) to 650 kg/(m2s)) and temperatures (T = 20°C to 400°C). For the investigations of flow pattern axial and local measuring methods were used. The consideration of axial pressure profiles allowed studying the temperature influence on the axial development of the flow pattern. In addition to that local measuring techniques like capacitance probes and an X-ray-computer-tomography system were used. Due to the fluctuating nature of the local flow pattern, an invasive capacitance probe system, providing high time resolute information, was chosen. Supplementary, a non-invasive X-ray-computer-tomography system with a high spatial resolution was applied. Based on the results of the X-ray tomography measurements, the design of the bottom section was optimized in respect to a symmetrical distribution of solids in the inlet area. It proofed, that the usage of a hybrid L-valve with a direct gas feeding improved the uniformity of the solids distribution. In the industrial application of heterogeneous catalytic reactions educts are frequently fed in a liquid phase into the hot gas-solids flow of the riser. The distribution of the three phases has a considerable influence on the efficiency of the total process. To investigate the distribution of the separate phases a dual-energy technique combined with the X-ray-tomography system was applied at the high temperature riser unit. The results of the dual-energy X-ray-tomography proofed the possibility to describe experimentally the liquid feed injection in gas-solids flows at elevated temperatures. The characterization of the temperature influence on the flow pattern differentiated between axial and radial effects. The gas-solids flow of a Riser reactor can be subdivided into three axial sections, a lower steady-state section, a transition zone and an upper steady-state section. The influence of the temperature is mainly effective in the high concentrated lower steady-state section and in the transition zone of the riser. In general, in these two zones the acceleration of the solids occurs. With an increasing temperature an improved fluidization combined with an increased solids circulation rates was observed. At temperatures up to 200°C the local solids mass flow profiles show the characteristics of a core-annular-flow structure. At higher temperatures a redistribution of the solids was observed, with the highest upwards orientated mass fluxes in the wall region. Beside this, the influence of the temperature on the flow pattern of the upper section was negligible. A comparison of the experimental conditions with different models led to the conclusion that the flow structure in the upper steady-state section can be described as a homogeneous gas-solids system, while in the transition zone and lower steady-state section the flow structure is dominated by the development of strands and clusters. Based on the development of clusters and strands and intensified axial backmixing of solids was found. The results were used to describe the axial backmixing of solids, which can be seen as qualitative measure of residence time behaviour, as a function of the process parameters. Based on the experimental data a state diagram was developed allowing estimate the internal backmixing behaviour of the reactor. Conclusively, this work provides experimental data and models to describe the influence of the temperature on the flow pattern of the gas-solids flow of a Riser reactor. The results built an important basis to precalculate the conversion- and selectivity rates as the consequence of a chemical reaction in a Riser reactor.

Obwohl die meisten Anwendungen von Riser-Reaktoren im Hochtemperaturbereich stattfinden, erfolgten die bisherigen Charakterisierungen des Strömungszustands bei Umgebungsbedingungen. Das Ziel dieser Arbeit ist es, den Einfluss der Temperatur auf den Strömungszustand in einem Riser-Reaktor zu untersuchen. Zur Untersuchung des Temperatureinflusses auf den Strömungszustand entstand eine Riser-Versuchsanlage im Technikumsmaßstab für den Temperaturbereich von Umgebungsbedingungen bis zu 450°C. Unter Verwendung von zwei verschiedenen Feststoffen wurden Untersuchungen in einem breiten Intervall von Leerrohrgasgeschwindigkeiten (UG = 3 m/s bis 19 m/s), Querschnittsbelastungen (GS = 70 kg/(m2s) bis 650 kg/(m2s)) und Temperaturen (T = 20°C bis 400°C) durchgeführt. Bei der Untersuchung des Strömungsverhaltens wurden im Rahmen dieser Arbeit axial und lokal messende Verfahren eingesetzt. Die Betrachtung von axialen Druckprofilen erlaubte es, die Auswirkungen der Temperatur auf die axiale Entwicklung des Strömungszustands näher zu betrachten. Zusätzlich dazu wurden aber auch lokal messende Techniken, wie ein kapazitives Sondenmesssystem und die Röntgen-Computer-Tomographie, eingesetzt. Bei der kapazitiven Sondenmesstechnik handelt es sich um ein invasives Verfahren mit einer sehr hohen zeitlichen Signalauflösung. Als Ergänzung dazu kam die Röntgen-Computer-Tomographie zu Einsatz, als berührungsloses, örtlich sehr hochauflösendes Messprinzip. Anhand der tomographischen Ergebnisse erfolgte auch die Optimierung der konstruktiven Gestaltung des Einlaufbereichs der Riserströmung hinsichtlich der Gas- und Feststoff-Verteilung. Es hat sich gezeigt, dass die Verwendung eines hybriden L-Valves mit direkter Gaseinspeisung zur gleichmäßigsten Gas- und Feststoffverteilung führt. In der Praxis werden bei heterogen-katalysierten Reaktionen die Edukte häufig in flüssiger Form dem Riser-Reaktor zugeführt. Die Verteilung der drei Phasen hat maßgeblichen Einfluss auf die Effizienz des Gesamtprozesses. Zur phasenaufgetrennten Untersuchung wurde ein erweitertes Tomographieverfahren an der Technikumsanlage bei Hochtemperaturbedingungen eingesetzt. Die Ergebnisse der Doppel-Energie Röntgen-Computer-Tomographie zeigten, dass es möglich ist, Vorgänge der Flüssig-Edukt-Einspeisung in heiße Gas-Feststoff-Systeme experimentell zu erfassen. Bei der Untersuchung der Auswirkungen der Temperatur auf den Strömungszustand erfolgte die Betrachtung aufgeteilt in axiale und radiale Effekte. Der Riser-Reaktor lässt sich in drei axiale Bereiche, nämlich einer unteren Beharrungsstrecke, Übergangszone und einer oberen Beharrungsstrecke, unterteilen. Der Einfluss der Temperatur wirkt sich dabei hauptsächlich auf den Strömungszustand im Einflussbereich der unteren, hochkonzentrierten Beharrungsstrecke und in der Übergangszone des Risers aus. Mit steigender Systemtemperatur war eine verbesserte Fluidisation einhergehend mit größeren Massenströmen zu beobachten, zusätzlich dazu finden sich die charakteristischen Merkmale des Strömungszustands der unteren Beharrungsstrecke in größeren Anlagenhöhen wieder. Der Strömungszustand der unteren Beharrungsstrecke beeinflusst mit steigender Systemtemperatur größere Bereiche des Riser-Reaktors. Im Rahmen der Betrachtung des lokalen Strömungszustands hat sich gezeigt, dass das Strömungsverhalten im unteren Bereich der Anlage durch Beschleunigungseffekte gekennzeichnet ist. Auch die lokalen Feststoffmassenströme verdeutlichen die ausgeprägten Auswirkungen der Temperatur auf den unteren Strömungszustand. Bis zu einer Temperatur von 200°C zeigten die lokalen Massenstromprofile die Merkmale einer Kern-Ring-Strömung. Bei höheren Temperaturen erfolgte teilweise eine Umlagerung der Strukturen mit den höchsten aufwärts gerichteten Feststoffmassenströmen in Rohrwandnähe. Der Einfluss der Temperatur auf den oberen Strömungszustand war im Allgemeinen zu vernachlässigen. Vergleiche der Strömungszustände im Riser mit verschiedenen Modellen führten zu dem Schluss, dass die Gas-Feststoff-Strömung im Bereich der oberen Beharrungsstrecke zufrieden stellend als homogene Verteilung von Einzelpartikeln angesehen werden kann. In der Übergangszone und im Bereich der unteren Beharrungsstrecke wird das Verhalten der Strömung eher durch die Ausbildung von Strähnen und Clustern geprägt. Dort kommt es durch die Ausbildung der Aggregationen verstärkt zu einer axialen Rückvermischungsneigung des Feststoffs. Die gewonnenen Ergebnisse konnten dazu verwendet werden, die axiale Rückvermischung, als qualitatives Maß des Verweilzeitverhaltens, in Abhängigkeit der Betriebparameter zu beschreiben. Es wurde ein Zustandsdiagramm erstellt, welches es erlaubt, die reaktorinterne Rückvermischung abzuschätzen. Die Berechnung des Rückvermischungsverhaltens erfolgte anhand einfacher Korrelationen.