Invention of hollow-core photonic crystal fibers (HC-PCF) has been a milestone for studies in light-matter interactions and in particular stimulated Raman scattering (SRS). Tight confinement of both intense laser light and Raman-active medium in the micron-size fiber core has led to extremely high frequency conversion efficiencies as well as lowering the threshold for the SRS process by several orders of magnitude. The objective of this thesis is to investigate novel aspects of stimulated Raman scattering in gas-filled hollow-core photonic crystal fibers. In the theoretical part of this thesis Maxwell-Bloch equations are solved for rotational SRS and the mathematical foundation of this phenomenon is formulated both in classical and quantum picture. I provide a full description of space-time evolution of laser light (pump and Stokes) and material response (population inversion and coherence). The formalism described in this chapter serves as a basis for treating more complex experimental and theoretical situations, such as intermodal SRS. HC-PCF comes in two main varieties: hollow-core photonic bandgap (HC-PBG) fiber and kagome lattice fiber. The former is characterized by a narrowband transmission window and low loss within it. The latter has higher confinement loss but broadband transmission. For both types of these fibers the guiding mechanism, loss and dispersion properties are explained. The experimental part of this work starts with a description of the advantages of using HC-PCF fibers for SRS experiments. Diffractionless propagation over a long distance, low confinement loss, high intensity along the entire length of the fiber and good quality transverse beam profiles make HC-PCF an excellent candidate for examining gas-laser interactions. Moreover, HC-PCF significantly reduces the complications which arise when using ultrashort laser pulses with high peak power, i.e. the onset of SRS generation is well below the threshold for other detrimental nonlinear effects such as self-focusing, self-phase modulation, or spectrum broadening. Next, a case of intermodal Stimulated Raman scattering (IM-SRS) is investigated in a multi-mode gas-filled HC-PGB fiber. IM-SRS accounts for an energy dependent mode pattern at Stokes frequency. In particular we observe that by increasing the pump energy, the second-order Stokes light switches from the fundamental mode to a higher-order two-lobed mode. Conversion to the higher-order mode is explained by the presence of a two-lobed spatial pattern of coherence wave in the gas. This provides both phase-matching and an intermodal pump-Stokes overlap. Quantitative agreement between numerical simulations and experimental results supports this interpretation. The results suggest new opportunities for all-fiber-based nonlinear processes requiring phase-matching, such as coherent anti-Stokes Raman scattering (CARS), as well as providing a means of efficiently converting light from a higher order pump mode to a fundamental Stokes mode. In the next chapter frequency comb generation in kagome HC-PCF is demonstrated. Optical frequency comb applications require accurate control of light across a broad spectrum of frequencies. We assure this by seeding the comb generation with a weak signal at Stokes frequency which provides phase-locking. Starting from a microchip laser and a Stokes seed pulse (generated separately from noise in a hydrogen-filled HC-PBG fiber) a phase-locked, octave-spanning, purely rotational frequency comb is generated. Using a spectral interferometric technique based on second-harmonic generation, it is shown that the relative phases between the comb components are fixed and locked to a well-defined value. This is irrespective of the large fluctuations in the relative phase of the pump and the Stokes seed pulse. In the final chapter summarize the conclusions drawn from this work are summarized, together with possible directions for future work, such as intermodal CARS and frequency comb compression for ultrashort pulse generation.

Die Erfindung von photonischen Kristallfasern mit hohlem Kern (engl. HC-PCF) ist ein Meilenstein für die Erforschung von Licht-Materie-Wechselwirkungen und im Besonderen von stimulierter Raman-Streuung (SRS) in Gasen. Indem Laserlicht und Raman-aktives Medium auf sehr engem Raum im mikrometergroßen Kern der Faser überlagert werden, können sowohl sehr hohe Effizienzen der Frequenzumwandlung erreicht als auch die Schwellwerte für stimulierte Ramanstreuung um Größenordnungen gesenkt werden. Ziel dieser Arbeit ist die Untersuchung von neuen Aspekten von stimulierter Raman-Streuung in gasgefüllten Hohlkern-PCF. Im theoretischen Teil dieser Dissertation werden die Maxwell-Bloch Gleichungen für rotierende SRS gelöst und die mathematische Grundlage dieses Phänomens sowohl in klassischer als auch in quantenmechanischer Betrachtung gelegt. Ich beschreibe die Entwicklung des Laserlichts (Pumpe und Stokes) in Raum und Zeit sowie die Auswirkung auf die Materie (Besetzungsinversion und Kohärenz). Der hier beschriebene Formalismus bildet die Basis für die spätere Behandlung komplexerer experimenteller und theoretischer Situationen, wie z. B. intermodale SRS. HC-PCF gibt es in zwei Varianten: Hohlkern-Bandlückenfasern (HC-PBG) und Fasern mit Kagome-Gitter. HC-PBG-Fasern sind charakterisiert durch ein schmales Transmissionsfenster mit niedrigen Verlusten, während Kagome-Fasern höhere Verluste aber eine breitbandigere Transmission aufweisen. Für beide Fasertypen werden der Lichtleitungsmechanismus, Verlust und Dispersionseigenschaften beschrieben. Der experimentelle Teil dieser Arbeit beginnt mit einer Beschreibung der Vorteile von HC-PCF für SRS-Experimente. Beugungsfreie Ausbreitung über lange Strecken, niedrige Confinement-Verluste, hohe Intensität über die gesamte Länge und saubere transversale Strahlprofile machen HC-PCF zu exzellenten Kandidaten, um Gas-Laser-Wechselwirkungen zu untersuchen. Außerdem erleichtern HC-PCF signifikant die Verwendung von ultrakurzen Laserpulsen mit hoher Spitzenleistung, da hier der Schwellwert für SRS-Erzeugung weit unter der Schwelle anderer nachteiliger nichtlinearer Effekte liegt, wie z.B. Selbstfokussierung, Selbstphasenmodulation und spektrale Verbreiterung. Als Nächstes wird ein Fall von intermodaler stimulierter Ramanstreuung (IM-SRS) in einer multimodigen gasgefüllten HC-PBG-Faser untersucht. IM-SRS erzeugt eine energieabhängige Modenform in der Stokes-Frequenz. Insbesondere beobachten wir, dass mit ansteigender Pumpenergie das Licht der zweiten Stokes-Ordnung von der fundamentalen in eine Mode höherer Ordnung mit LP11-Feldverteilung wechselt. Diese Umwandlung in eine Mode höherer Ordnung wird erklärt durch das Vorhandensein einer ähnlichen räumlichen Feldverteilung der Kohärenzwelle im Gas. Dadurch wird sowohl die Phasenanpassung als auch die intermodale Überlappung von Pumpe und Stokes-Licht gewährleistet. Quantitative Übereinstimmung von numerischer Simulation und experimentelle Ergebnissen untermauert diese Interpretation. Die Resultate weisen auf neue Möglichkeiten für faserbasierende nichtlineare Prozesse mit Phasenanpassung hin, wie z.B. kohärente Anti-Stokes Ramanstreuung (CARS), und erlauben eine effiziente Umwandlung von Licht aus einer Pumpmode höherer Ordnung in eine fundamentale Stokes-Mode. Im nächsten Kapitel wird die Erzeugung eines Frequenzkamms in Kagome-Hohlkern-fasern demonstriert. Zur Anwendung optischer Frequenzkämme bedarf es einer exakten Kontrolle des Lichts über ein breites Frequenzspektrum. Dies kann sichergestellt werden, indem wir die Kammerzeugung über einen schwachen Signalpuls mit Stokes-Frequenz zur Phasenregelung anregen. Ausgehend von einem Mikrochip-Laser und einem Stokes-Anregungspuls (welcher separat aus dem Rauschen in einer wasserstoffgefüllten HC-PBG-Faser erzeugt wird) wird ein phasengeregelter, oktavenbreiter, nur auf Rotation beruhender Frequenzkamm erzeugt. Mit einer spektralen Interferometriemethode basierend auf Frequenzverdopplung zeige ich, dass die relativen Phasen zwischen den Kammkomponenten starr auf einen definierten Wert geregelt sind, unabhängig von den großen Schwankungen in der relativen Phase zwischen Pump- und Stokes-Anregungspuls. Im letzten Kapitel dieser Dissertation werden die Ergebnisse und Schlussfolgerungen der Arbeit zusammengefasst und Möglichkeiten für weiterführende Forschung aufgezeigt, z.B. intermodales CARS und Frequenzkammkompression zur Erzeugung von ultrakurzen Pulsen.