In the present work a new approach for the development of novel absorbents for the absorption of CO2 from biogas was designed. On the basis of criteria from the practical application novel solvents should be selected, synthesised and characterised specifically to fulfil these specifications. The focus was on Ionic Liquids and hyperbranched polymers. For the preselection computer aided methods were used to identify suitable candidates and minimize the experimental efforts. Five different aspects were investigated:

1. For the prediction of thermophysical properties of the considered solvents corresponding methods were identified. Pure component data like the heat capacity were calculated with group contribution methods. For the prediction of interaction properties like the solubility of water or gases in the solvents the model COSMO-RS was used. To improve the quantitative prediction the concept of relative solubility was introduced and applied. With the application of quantum mechanical methods, the chemical equilibrium as well as the heat of reaction could be described.
2. For the process of CO2-absorption and solvent regeneration models in Aspen Plus for physical and reactive solvents were developed and validated. Additionally a model for the simulation of gas permeation processes by membranes was compiled. Thereby membrane processes and absorption should be compared.
3. The prediction methods and the modelling were combined in a screening. First the influence of the thermophysical data on the process behaviour was quantified and qualified by varying these data in corresponding simulations. In a screening approach a large number of existing and hypothetical absorbents were investigated. Therefore physical as well as reactive solvents were considered. For each molecule the thermophysical data is predicted and with these data their process behaviour is estimated with corresponding models. For the modelling novel developed short cut methods were used. No physical solvent was found to be a suited candidate: the estimated heat demand and methane losses are too high. For reactive Ionic liquids promising structures were identified. The membrane processes were evaluated as one stage and two stage processes as well as in combination with absorption in hybrid processes.
4. In cooperation with the Chair of Organic Chemistry, the University Erlangen-Nürnberg, the most suitable Ionic Liquids were synthesised and experimental characterised in the present work. Additionally the company Dendritech provided novel hyperbranched polymers. For the determination of the gas solubility an apparatus was used, which is working based on the isochoric principle. Additionally, the hydrodynamic properties like density and viscosity were investigated.
5. Using the experimental data the simulations were updated and the process parameters were optimised. Based on the calculated values for the heat and electricity demand the investigated process of the physical absorption (without pressure and pressure driven), the chemical absorption, the two stage membrane process and the hybrid processes were compared by their cost of operation. The reactive Ionic Liquids, which were developed in the present work, are showing the lowest cost combined with the highest product gas quality.

In der vorliegenden Arbeit wurde ein Ansatz zur Entwicklung neuer Absorbentien für die CO2-Absorption aus Biogas erarbeitet. Anhand von Kriterien aus der praktischen Anwendung sollen neue Lösungsmittel gezielt ausgewählt, synthetisiert und charakterisiert werden, die diese Anforderungen erfüllen. Dabei standen Moleküle aus den Stoffklassen der Ionischen Flüssigkeiten und hyperverzweigten Polymere im Fokus. Zur Vorauswahl wurden computergestützte Methoden genutzt, um geeignete Kandidaten zu identifizieren und den experimentellen Aufwand zu minimieren. Die Arbeit gliederte sich in 5 Themenkomplexe:

1. Für die Vorhersage von thermophysikalischen Eigenschaften der betrachteten Stoffe wurden entsprechende Methoden identifiziert. Für Reinstoffeigenschaften, wie die Wärmekapazität, sind dies Gruppenbeitragsmethoden. Zur Berechnung von Wechselwirkungseigenschaften, wie die Löslichkeit von Wasser oder Gasen in den Lösungsmitteln, wurde das Modell COSMO-RS verwendet. Zur Verbesserung der Vorhersage der absoluten Werte mit diesem Modell wurde das Konzept der relativen Löslichkeit eingeführt und angewendet. Durch die Anwendung von quantenmechanischen Methoden konnte die Gleichgewichtslage und Wärmetönung von chemischen Reaktionen mit CO2 vorhergesagt werden.
2. Für den Gesamtprozess der CO2-Absorption und Lösungsmittelregeneration wurden Prozessmodelle in Aspen Plus für physisorptive und reaktive Lösungsmittel aufgestellt und validiert. Darüber hinaus wurde ein Modell zur Modellierung von Gaspermeationsprozessen durch Membranen erstellt. Damit sollen Membranverfahren und absorptive Verfahren miteinander verglichen werden können.
3. Die Vorhersagemethoden und die Prozessmodellierung wurden in einem Screening zusammengefasst. Dazu sind zuerst die thermophysikalischen Einflussgrößen auf das Prozessverhalten durch Variation dieser Daten in entsprechenden Simulationen quantifiziert und qualifiziert worden. In einem Screening wurde eine große Anzahl von realen und hypothetischen, d.h. noch nicht synthetisierten, Lösungsmittel untersucht. Dabei wurden sowohl physisorptive als auch reaktive Absorbentien berücksichtigt. Für jede Verbindung wurden die thermophysikalischen Eigenschaften vorhergesagt und damit das Prozessverhalten mit entsprechenden Prozessmodellen abgeschätzt. Als Prozessmodelle wurden dazu speziell entwickelte Short-Cut-Methoden verwendet. Für physisorptive Lösungsmittel ergeben sich keine geeigneten Kandidaten, der abgeschätzte Wärmebedarf und Methanverlust ist zu hoch. Für reaktive Ionische Flüssigkeiten werden vielversprechende Strukturen identifiziert. Für die Membranverfahren wurden ein- und mehrstufige Verfahren sowie Hybridverfahren in Kombination mit der Absorption evaluiert.
4. In Kooperation mit dem Lehrstuhl für Organische Chemie der Universität Erlangen-Nürnberg wurden die geeignetsten Ionischen Flüssigkeiten synthetisiert und im Rahmen dieser Arbeit experimentell charakterisiert. Darüber hinaus wurden von der Firma Dendritech neue hyperverzweigte Polymere zur Verfügung gestellt. Zur Bestimmung der Gaslöslichkeit wurde eine Apparatur verwendet, die nach dem isochoren Messprinzip arbeitet. Daneben wurden hydrodynamische Eigenschaften wie die Dichte oder Viskosität untersucht.
5. Abschließend wurden mit den experimentellen Daten die Prozessmodelle neu ausgewertet und die Prozessparameter optimiert. Ausgehend von den simulierten Werten für den Wärme- und Strombedarf sind die untersuchten Verfahren der physisorptiven Wäsche (drucklos und druckgetrieben), der chemischen Wäsche, der zweistufigen Membranverfahren und der Hybridverfahren in ihren Betriebskosten miteinander verglichen worden. Dabei weisen die in dieser Arbeit neu entwickelten reaktiven Ionischen Flüssigkeiten die niedrigsten Kosten bei der höchsten Produktgasqualität auf.