Polymer-Selected Carbon Nanotubes for Light-Emitting Field-Effect Transistors

Language
en
Document Type
Doctoral Thesis
Issue Date
2015-09-28
Issue Year
2015
Authors
Jakubka, Florian
Editor
Abstract

Carbon nanotubes hold remarkable optoelectronic properties. Beside their high conductivity and field-effect mobility, which predetermines their use in future electronic applications, they feature a direct bandgap that enables luminescence in the near-infrared. Yet, carbon nanotubes still suffer from heterogeneous source material that commonly consists of various nanotube species with different metallicity, diameter and emission wavelength. This dissertation investigates the selective sorting of carbon nanotubes by polyfluorene-polymers as well as the application of these polymer/nanotube dispersions in light-emitting field-effect transistors. Some polyfluorene-polymers show a striking selectivity for the dispersion of certain nanotube species that is not yet completely understood. In this work, the influence of the solvent type and the polymer molecular weight on the selective dispersion behavior is analyzed, to produce nanotube/polymer dispersions with tailored composition and yield. It was found that meta- or non-stable nanotube species are stabilized by a low diffusion constant. Therefore a low dispersion viscosity leads to high selectiveness, however at at the expense of overall yield. Carbon nanotube dispersions can be used with high excess of polymer as semiconducting polymer layers with improved injection behavior. The application of these films in lightemitting field-effect transistors reveals an improved charge injection from the metal source and drain contacts. As shown in electrostatic simulations, the one-dimensionally confined structure of carbon nanotubes leads to an enhancement of the applied electric field at the tube-tips. The nanotube doping reduces threshold voltages for both electron and holes and increases ambipolar currents and light emission. Hence, it represents an easy-to-achieve performance improvement for polymer transistors where charge injection might be an issue. A further purification of the dispersion and removal of the excess polymer leads to solution processable nanotube inks with near-monochiral distribution. Their performance in nanotube-network field-effect transistors with polymer dielectrics and electrolyte-gated transistors has been evaluated. While monochiral and narrowband excitonic light emission was obtained from transistors with polymer dielectric, the high charge carrier densities in ion-gel gated devices revealed electrically stimulated trion emission and low voltage operation with the nanotube network films. The dependence of exciton and trion emission on charge carrier density has been shown, effectively creating a photoluminescence emitter with voltage-controllable emission wavelength.. Defined emission in the near-infrared and good electrical performance promotes the use of polymer-selected carbon nanotubes as a bridge between electric and optical signal transmission, especially for upcoming generations of printable and flexible electronics.

Abstract

Kohlenstoffnanoröhren besitzen bemerkenswerte optoelektronische Eigenschaften. Neben hoher Leitfähigkeit und Feldeffekt-Mobilität ermöglicht eine direkte Bandlücke Lumineszenz im nahen infraroten Spektrum. Das heterogene Ausgangsmaterial der Kohlenstoffnanoröhrenherstellung erweist sich allerdings als Nachteil für optoelektronische Anwendungen, da es in der Regel verschiedene Spezies mit leitenden oder halbleitenden Eigenschaften sowie unterschiedlichen Durchmessern und Emissionwellenlängen enthält. Diese Dissertation behandelt das selektive Dispergieren von Nanoröhren mit Polyfluoren-Polymeren und die Anwendung dieser Dispersionen in lichtemittierenden Feldeffekttransistoren. Bestimmte Polyfluorene zeigen eine noch nicht eindeutig verstandene Selektivität für spezifische Nanoröhren-Arten. Diese Arbeit analysiert hierbei den Einfluss des Lösungsmittels und des Polymer-Molekulargewichts auf das selektive Dispergierverhalten, mit dem Ziel, maßgeschneiderte Nanoröhren-Zusammensetzungen herzustellen. Die Ergebnisse zeigen eine Stabilisierung von halb- und instabilen Röhren durch niedrige Diffusionskonstanten. Niedrigviskose Dispersionen zeigen deshalb eine höhere Selektivität, allerdings verbunden mit einer niedrigeren Gesamtausbeute. Erzeugte Nanoröhren-Dispersionen können mit hohem Polymerüberschuss als halbleitende Polymerfilme benutzt werden. Die Anwendung dieser Schichten zeigt ein verbessertes Injektionsverhalten der Ladungsträger. Elektrostatische Simulationen deuten auf eine Erhöhung der angelegten elektrischen Felder um die Röhrenspitzen, verursacht durch die eindimensionale Struktur der Kohlenstoffnanoröhren, hin. Dies erleichtert das Tunneln von Ladungsträgern durch die Schottkybarrieren an Source- und Drain-Kontakten, was zu einer Verringerung der Schwellspannung und erhöhten ambipolaren Strömen führt. Mit einem weiteren Zentrifugierschritt kann die selektive Dispersion von überschüssigem Polymer gereinigt werden. Dies erzeugt lösungsprozessierbare Nanoröhren-Formulierungen mit fast monochiralen Zusammensetzungen. Diese wurden in Nanoröhrennetzwerken als Halbleiter für Feldeffekttransistoren getestet. Während mit Polymerdielektrikas eine exzitonische und schmalbandige Emission erreicht werden kann, zeigen Elektrolytkontaktierte Transitoren weitere Emmisionsbänder bei niedrigerer Energie, die der Emission von Trionen zugeordent werden kann. Es wird die Abhängigkeit bei Exzitonen- und Trionenbildung von der Ladungsträgerdichte aufgezeigt, was effektiv zu einem spannungsgesteuerten Photolumineszenzemitter mit wechselbarer Wellenlänge führt. Die schmalbandige Infrarotlumineszenz und die guten elektrischen Eigenschaften ermöglichen den Einsatz der Polymer-selektierten Nanoröhren als Brücke zwischen elektrischer und optischer Signalübermittlung, insbesondere in neuen Anwendungsfeldern wie druckbarer und flexibler Elektronik.

DOI
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