Die Erzeugung der optischen zweiten Harmonischen (Second Harmonic Generation (SHG)) mit Hilfe von nahinfraroten Femtosekunden-Laserimpulsen wird verwendet um die Dynamik von Ladungsträgerseparationsprozessen sowie die Defektgeneration an der Si/SiO2-Grenzfläche zu untersuchen. Im einzelnen weisen die zeitabhängigen SHG Messungen an natürlich gewachsenen Si/SiO2-Schichten für Laserintensitäten > 45 GW/cm2 auf einen Beitrag von photoangeregten Löchern zum feldinduzierten SHG-Signal hin (Electric Field Induced Second Harmonic (EFISH)). Mit Hilfe der systematischen Untersuchung der zeitlichen EFISH-Entwicklung unter Dunkelbedingungen wird die charakteristische Entvölkerungszeit von photoinduzierten Lochfallen bestimmt, sowie die Elektron- und Loch-Dynamiken des EFISH-Signals entfaltet. EFISH-Messungen an hoch Bor-dotiertem p+-Si/SiO2 zeigen ein internes elektrisches Feld, dessen Größe von der Dotierungskonzentration abhängt und das auf ionisierte Grenzflächenzustände zurückgeführt wird. Mit bildgebenden SHG-Verfahren werden UV-Exzimer-Laserinduzierte Defektstellen in Si/SiO2 visualisiert und die Schmelzschwelle für grenzflächennahes Silizium bestimmt. Zusammenfassend tragen die Ergebnisse dieser Dissertation zu einem genaueren und tieferen Verständnis der Ladungsträgerseparations- und Defekterzeugungsprozesse an der technologisch bedeutsamen Si/SiO2-Grenzschicht bei.