Generierung von aktiven Zentren auf Carbon Nanotubes für die oxidative Dehydrierung von Ethylbenzol

Die Synthese von Styrol ist einer der zehn größten Herstellungsprozesse in der Petrochemie. Im Jahr 2010 wurden 25 Millionen Tonnen produziert, wobei die Nachfrage weiterhin steigt. Durch die Verwendung von Multiwalled Carbon Nanotubes als Katalysatoren (MWCNTs) und Zugabe von Sauerstoff zur Reaktionsmischung kann im Gegensatz zur industriell eingesetzten Dehydrierung von Ethylbenzol ein Vollumsatz thermodynamisch erreicht werden. Zusätzlich ist es möglich bei dieser oxidative Dehydrierung von Ethylbenzol die Reaktionstemperatur um 200 °C zu senken, ohne einen Verlust bei den Umsätzen hervorzurufen. Innerhalb der Arbeit wurden verschiedene Methoden untersucht, mit denen die MWCNTs für den Einsatz als Katalysatoren verbessert werden konnten. Dabei wurden zum einen eine Erhöhung der Oberfläche durch KOH-Behandlung und zum anderen verschiedene Oxidationsverfahren an dem Kohlenstoffmaterial realisiert. Durch die Oxidationen wurden dabei die reaktiven Sauerstoffgruppen für die Katalyse im unterschiedlichen Mengen und Verhältnissen zueinander generiert. Die entstandenen aktiven Zentren wurden umfassend quantifiziert und daraus Reaktionsmechanismen für die Oxidationen an den MWCNTs abgeleitet. Es zeigte sich bei dem Einsatz in der oxidativen Dehydrierung von Ethylbenzol, dass alle Sauerstoffgruppen auf den MWCNTs während der Reaktion zu den aktiven Zentren umgeformt werden und somit eine direkte Korrelation zwischen dem Funktionalisierungsgrad der MWCNTs und dem Umsatz von Ethylbenzol besteht. Eine Erhöhung der Oberfläche hingegen sorgte für eine geringere thermische Stabilität des Materials und führte zu einem Verlust des Katalysators innerhalb der ersten Stunden während der Katalyse.

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