Herstellung und Charakterisierung neuartiger Hybridnanostrukturen für bioanalytische Anwendungen

The impact of nanotechnology in various aspects of the daily life is continually increasing, especially as more applications for nanostructures are being discovered. Nanostructures provide a high functionality within the smallest of areas, which makes them interesting for many applications in the life sciences. Recent developments have shown that optical nanostructures have great potential within bio-analytical sensor technology (e.g. in the detection of pathogens in plants). This study focuses on the development of a novel hybrid nanostructure. This new hybrid nanostructure, consisting of non-plasmonic nanoholes and plasmonic noble-metal nanoparticles, presents an interesting platform both for biochip and biosensing technologies. A key element of the presented work is the investigation of using guided self-assembly fabrication for this hybrid nanostructure. Different methods for self-assembly, ranging from droplet evaporation to DNA-directed immobilization, are researched. Of special importance is the research into the influence of self-assembling monolayers for immobilization of nanoparticles in nanoholes, for example formed from dodecyl-phosphonic acid, for the fabrication of the nanostructure. Atomic force and scanning electron microscopes are used to characterize the hybrid nanostructures created by the self-assembling processes. Another central part of this work is the study of the optical behavior of the individual nanostructures and the change in these optical characteristics found in the assembled hybrid nanostructure. Microspectroscopic measurements and automated image processing of camera images are used for the optical characterization. An extensive number of measurements make it possible to determine the different influential factors, like size and material of the nanoparticles within the nanostructure. A statistical analysis of the optical properties of the hybrid nanostructures is also performed. The investigation of different influential factors helps to understand the optical properties of the hybrid nanostructure and helps to evaluate its applicability for bio-analytical applications. Based on the knowledge gained from these results, the new nanostructure is tested with different model substances. The proof-of-principle experiment with a biologic relevant test system (e.g. DNA) shows the nanostructure's suitability for the detection of molecules. Additionally the imaging spectrometer, setup within this project, shows the possibility of fusing the high spectral resolution of a spectrometer with the high data throughput obtained with image processing. The imaging spectrometer is therefore ideally suited for the characterization of optical nanostructures.

Die Nanotechnologie dringt immer stärker in viele Bereiche unseres Alltagsleben vor, zumal immer mehr Anwendungsmöglichkeiten von Nanostrukturen erforscht werden. So bieten Nanostrukturen eine hohe Funktionalität auf kleinstem Raum, die sie unter anderem auch für Anwendungen in den Lebenswissenschaften interessant machen. Neueste Entwicklungen haben gezeigt, dass insbesondere optische Nanostrukturen ein großes Potential für die bioanalytische Messtechnik besitzen (z.B. Erkennung von Krankheitserregern in Pflanzen). An diesem Punkt setzen die Untersuchungen für die in dieser Arbeit entwickelte Hybridnanostruktur an. Diese neuartige Nanostruktur, bestehend aus nicht\-plasmonischen Chrom-Nanoholes und plasmonischen Edelnanopartikeln, stellt eine interessante Plattform sowohl für die Biochiptechnologie als auch für die biologische Sensorik dar. Ein Kernpunkt dieser Arbeit sind daher Untersuchungen zur Herstellung dieser Hybridnanostruktur mittels geführter Selbstorganisation. Dabei werden verschiedene Varianten betrachtet, die von einer Assemblierung mittels eintrocknenden Tropfens bis zur DNA-geführten Immobilisierung reichen. Von besonderer Bedeutung ist die Untersuchung des Einflusses verschiedener selbstorganisierender Monolagen wie zum Beispiel Monolagen aus Dodecyl-Phosphatsäure. Die Ergebnisse der Immobilisierungsversuche werden mittels Rasterkraft- und Rasterelektronenmikroskopie charakterisiert und anhand dessen beurteilt. Ein weiteres zentrales Element der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung der optischen Eigenschaften der einzelnen Nanostrukturen sowie deren Änderung nach der Assemblierung der entwickelten Hybridnanostruktur. Die optische Charakterisierung erfolgt mittels mikrospektroskopischer Messungen an einzelnen Nanoholes und automatisierter Bildauswertung von Kameradaten. Anhand dieser umfangreichen Messungen können verschiedene Einflussparameter wie Größe und Material der Nanopartikel untersucht und die optischen Eigenschaften der Hybridnanostruktur statistisch bewertet werden. Zusätzlich konnte mit dem Aufbau eines bildgebenden Spektrometers gezeigt werden, dass die Verbindung einer hohen spektralen Auflösung eines Spektrometers mit dem hohen Datendurchsatz der Bildauswerteverfahren möglich ist und dass sich das bildgebende Spektrometer für die Messung optischer Nanostrukturen bestens eignet. Es konnte mittels unterschiedlicher Modellsubstanzen gezeigt werden, dass sich die Hybridnanostruktur als bioanalytische Testplattform eignet. Abschließend konnte anhand von biologisch relevanten Testsystemen gezeigt werden, dass diese Plattform sehr gut zur Detektion von Molekülerkennungsreaktionen (z.B. DNA) in der Bioanalytik geeignet ist.

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