The subject of this work was the development of a microfluidic multistep process for the synthesis of noble metal nanoparticle systems. The underlying question of the experimental studies demanded a statement about the advantages of the selected microfluidic synthesis strategy to the ensemble properties of the investigated noble metal nanoparticle systems. A continuous process under micro flow-through conditions, which is already known to be advantageous from a previous work, shows a high potential for the controlled generation of homogeneous nanoparticle systems. In this work it will be investigated, whether the use of micro fluid segment technique enables a further significant improvement of the quality of the different product particles regarding size distribution, yield of the desired shape, and thus, the optical properties. This requirement shall apply to both cases: particle formation by homogeneous nucleation and also by heterogeneous nucleation with controllably adjustable metal deposition on preformed nuclei. To demonstrate the suitability of the droplet-based micro flow-through method for the synthesis of nanoparticulate materials as well as for the tuning of the physical nanoparticle properties, three nanoparticle systems were selected that furthermore display in addition to interesting optical, electronic, and chemical properties distinct differences in composition, shape, or crystal structure. When selecting the nanoparticle systems it was considered that potentially interesting materials for further basic research – for example in areas of heterogeneous catalysis, sensors or bioanalysis – result from the syntheses. Against this background, triangular silver nano prisms, gold/silver core/double shell, and single-crystalline gold nano cubes were chosen as model systems. With these experiments it could be shown that the physical properties of different nano-particle systems can be addressed exactly under application of the droplet-based micro flow-through technique. Furthermore, the particle size distributions of the investigated nanoparticle systems were reduced and, based on that, narrower absorption bands were measured in optical spectroscopy. As a result of the work, optimized, reproducible synthesis protocols for droplet-based micro flow-through methods were presented, which allow a precise adjustment of the physical properties for triangular silver nano prisms, gold/silver core double shell nanoparticles and gold nano cubes with single-crystalline structure.
Gegenstand dieser Arbeit war die Entwicklung eines mikrofluidischen Mehrstufenverfahrens zur Synthese verschiedener Edelmetallnanopartikelsysteme. Die, den experimentellen Untersuchungen zugrundeliegende, Fragestellung forderte eine Aussage über die Vorteilhaftigkeit der gewählten mikrofluidischen Syntheseführung auf die Ensembleeigenschaften der untersuchten Edelmetallnanopartikelsysteme. Ein hohes Potential zur kontrollierten Erzeugung homogener Nanopartikelsysteme weist die, bereits aus früheren Arbeiten als vorteilhaft bekannte, kontinuierliche Prozessführung unter Mikrodurchflussbedingungen auf. Es soll nun festgestellt werden, ob unter Anwendung der Mikrofluidsegmenttechnik eine weitere, signifikante Verbesserung Qualität der verschiedenen Produktpartikel – sowohl bei homogener Keimbildung als auch durch gezielt einstellbare Metallabscheidung bei heterogener Keimbildung – hinsichtlich der Teilchengrößenverteilung, der Formausbeute und, daraus resultierend, der optischen Eigenschaften, erreicht werden kann. Zum Nachweis der Eignung des tropfenbasierten Mikrodurchflussverfahrens für die Synthese sowie zur Einstellung der physikalischen Eigenschaften von Nanomaterialien wurden drei nanopartikuläre Stoffsysteme ausgewählt, die neben interessanten optischen, elektronischen und chemischen Eigenschaften deutliche Unterschiede bezüglich der Zusammensetzung, der Form oder der Kristallstruktur aufweisen. Bei der Wahl der Nanopartikelsysteme wurde berücksichtigt, dass aus den Synthesen potentiell interessante Materialien für weitere Grundlagenforschung, beispielsweise in Bereichen der heterogenen Katalyse, der Sensorik oder der Bioanalytik resultieren. Vor diesem Hintergrund wurden Silbernanodreiecksprismen, Gold/Silber-Kern/Doppelhüllen-Nanopartikel sowie einkristalline Goldnanokuben als Modellsysteme ausgewählt. Mit diesen Experimenten gelang es, zu zeigen, dass die physikalischen Eigenschaften verschiedener Nanopartikelsysteme mithilfe der Mikrofluidsegmenttechnik exakt adressiert werden können. Weiterhin konnten die Teilchengrößenverteilungen der untersuchten Nanopartikelsysteme reduziert und darauf basierend schmalere Absorptionsbanden in optischer Spektroskopie gemessen werden. Als Ergebnis der Arbeit resultieren optimierte, reproduzierbare Syntheseprotokolle für segmentbasierte Mikrodurchflussverfahren, welche für Silbernanodreiecksprismen, Gold/Silber-Kern/Doppelhüllen-Nanopartikel und Goldnanokuben mit regelmäßiger Kristallstruktur die präzise Einstellung der physikalischen Eigenschaften ermöglichen.