Superkondensatoren sind vielversprechende elektrochemische Energiespeicher, die sich insbesondere durch hohe spezifische Leistung und exzellente Zyklenstabilität auszeichnen. Allerdings muss die spezifische Energie von Superkondensatoren deutlich erhöht werden, damit die Anforderungen moderner Technologien erfüllt werden. Um diese Herausforderung gezielt anzugehen werden im Rahmen dieser Arbeit neue Ansätze entwickelt und in ein vollständiges Bauelement implementiert. Hierzu werden pseudokapazitive Materialien mit hoher spezifischer Kapazität verwendet, die Elektrodenkinetik und Materialausnutzung mit Hilfe von dreidimensionalen Nanostrukturen optimiert und eine neuartige asymmetrische Elektrodenkonfiguration realisiert. Ein innovativer und vielseitiger Herstellungsprozess, welcher die Synthese von dicht angeordneten dreidimensionalen Nanoröhren-Arrays mit Strukturkontrolle im Nanometerbereich (z.B. Länge, Abstand, Durchmesser, Wandstärke, Beschichtung und die Auswahl von offenen und geschlossenen Nanoröhren) erlaubt, wird vorgestellt und dreidimensionale Nanoröhren-Arrays aus unterschiedlichen pseudokapazitiven Materialien werden hergestellt (SnO2/MnO2, SnO2/PPy und C-TiN Kern / Mantel Nanoröhren-Arrays). Nanoporöses anodisches Aluminiumoxid dient als Templat während des Herstellungsprozesses. Die aktiven Elektrodenmaterialien werden mittels Atomlagenabscheidung und elektrochemischer Abscheidung prozessiert. Es wird gezeigt, dass die Realisierung eines dreidimensionalen nanoskaligen Elektrodendesigns in Kombination mit pseudokapazitiven Materialien und einer asymmetrischen Elektrodenkonfiguration (PPy//MnO2) zu einem Superkondensator mit hoher spezifischer Energie führt. Es hat sich herausgestellt, dass die Optimierung der Ausnutzung des aktiven Elektrodenmaterials ein wesentlicher Parameter ist um Hochleistungselektroden für Superkondensatoren zu entwerfen. Dabei ist insbesondere die Herstellung von dünnen aktiven Schichten auf einer dreidimensionalen nanostrukturierten und elektrisch leitfähigen Matrix vorteilhaft. Darüber hinaus wird eine innovative Kohlenstoffbeschichtungstechnik entwickelt, die es erlaubt, dünne funktionale Kohlenstoffschichten auf dreidimensionalen Nanoröhren-Arrays abzuscheiden. Die im Rahmen dieser Arbeit erzielten Ergebnisse, in Bezug auf dreidimensionale Nanostrukturierung und die Integration in Superkondensatoren, sollten eine starke Basis darstellen um das Design und den Aufbau der nächsten Generation von elektrochemischen Energiespeichern zu optimieren.
Supercapacitors are promising electrochemical energy storage devices which exhibit high specific power and long cycle life. However, the specific energy of supercapacitors needs to be enhanced to meet the increasing demands of modern technology. In order to target this challenge new pathways are developed within this thesis and are implemented into a device. Therefore, pseudocapacitive materials with high specific capacitance are utilized, the electrode kinetics and material utilization are optimized by introducing three-dimensional nanostructures, and a novel asymmetric device configuration is realized. An innovative and versatile fabrication process that allows the synthesis of dense three-dimensional nanotube arrays with structural control in the nanometer regime (e.g., length, spacing, diameter, wall thickness, coating, and the selection of open-end and closed-end nanotubes) is developed and three-dimensional nanotube arrays of different pseudocapacitive materials are fabricated, including core/shell nanotube arrays of SnO2/MnO2, SnO2/PPy and C-TiN. Nano-porous anodic aluminum oxide serves as a template during the synthesis process and the active materials are processed by atomic layer deposition and electrochemical deposition. It is demonstrated that the realization of the three-dimensional nanoscale design of the electrodes in combination with pseudocapacitive materials and an asymmetric electrode configuration (PPy//MnO2) leads to a supercapacitor device that experiences large specific energy while maintaining high specific power. Thereby, it has been found that one of the essential parameters to design high performance electrodes for supercapacitors is to optimize the utilization of the pseudocapacitive active electrode material by keeping its thin film morphology on a three-dimensionally nanostructured and electrical conductive matrix. Further, an innovative carbon coating technique is developed that can efficiently synthesize thin functional carbon films on three-dimensional nanotube arrays to improve the long-time cycling stability of supercapacitors. The achieved results within this work on three-dimensional nanostructuring and the integration in a supercapacitor device should provide a strong basis and guidance on the design and structure of the next generation of energy storage devices.