Universität zu Köln

Wolf, Nikolaus Radja ORCID: 0000-0002-2140-5600 (2020). Molecular Layer Functionalized Neuroelectronic Interfaces: From Sub-Nanometer Molecular Surface Functionalization to Improved Mechanical and Electronic Cell-Chip Coupling. PhD thesis, Universität zu Köln.

Preview

PDF 2021-01-20 - Doktorarbeit Uni Bib-unteschrieben.pdf - Accepted Version Download (10MB) | Preview

Abstract

The interface between electronic components and biological objects plays a crucial role for the success of bioelectronic devices. Since the electronics typically include different elements such as an insulating substrate in combination with conducting electrodes, an important issue of bioelectronics involves tailoring and optimizing the interface for any envisioned application. In this work, we present a method of functionalizing insulating substrates (SiO2) and metallic electrodes (Pt) simultaneously with a stable monolayer of organic molecules ((3-aminopropyl)triethoxysilane (APTES)). This monolayer is characterized by various techniques like atomic force microscope (AFM), ellipsometry, time-of-flight secondary ion mass spectrometry (ToF-SIMS), surface plasmon resonance (SPR), and streaming potential measurements. The molecule layers of APTES on both substrates, Pt and SiO2, show a high molecule density, a coverage of ~ 50 %, a long-term stability (at least one year), a positive surface net charge, and the characteristics of a self-assembled monolayer (SAM). In the electronical characterization of the functionalized Pt electrodes via impedance spectroscopy measurements, the static properties of the electronic double layer could be separated from the diffusive part using a specially developed model. It could be demonstrated that compared to cleaned Pt electrodes the double layer capacitance is increased by an APTES coating and the charge transfer resistance is reduced, which leads to a total increase of the electronic signal transfer of ~13 %. In the final cell culture measurements, it could be shown that an APTES coating facilitates a conversion of bio-unfriendly Pt surfaces into biocompatible surfaces which allows cell growth (neurons) on both functionalized components (SiO2 and Pt) comparable to that of reference samples coated with poly-L-lysine. Furthermore, APTES coating leads to an improved mechanical coupling, which increases the sealing resistance and reduces losses. These increases were finally confirmed by electronic measurements on neurons, which showed action potential signals in the mV regime compared to signals of typically 200 – 400 µV obtained for reference measurements on PLL coated samples. Therefore, the functionalization with APTES molecules seems to be able to greatly improve the electronic cell-chip coupling (here by ~1 500 %). This significant increase of the electronic and mechanical cell-chip coupling might represent an important step for the improvement of neuroelectronic sensor and actuator devices.

Item Type:	Thesis (PhD thesis)
Translated abstract:	Abstract Language Die Schnittstelle zwischen elektronischen Komponenten und biologischen Objekten spielt eine entscheidende Rolle für den Erfolg bioelektronischer Geräte. Da die Elektronik typischerweise verschiedene Elemente, wie z.B. ein isolierendes Substrat in Kombination mit leitenden Elektroden, umfasst, stellt das Trimmen und Optimieren des Interfaces zwischen der Elektronik und dem biologischen Objekt eine der wichtigsten Herausforderungen der Bioelektronik dar. In dieser Arbeit stellen wir eine Methode für die zeitgleiche Funktionalisierung von isolierenden Substraten (SiO2) mit integrierten metallischen Elektroden (Pt) mittels einer stabilen Monolage aus organischen Molekülen ((3-Aminopropyl)triethoxysilan (APTES)) vor. Diese Monolage wird durch unterschiedlichste Techniken wie Rasterkraftmikroskopie (AFM), Ellipsometrie, FlugzeitSekundärionenmassenspektrometrie (ToF-SIMS), Oberflächenplasmonenresonanz (SPR) und Strömungspotentialmessungen charakterisiert. Die Molekülschichten aus APTES weisen sowohl auf Pt als auch auf SiO2 eine hohe Moleküldichte, eine Bedeckung von ~ 50 %, Langzeitstabilität (mindestens ein Jahr), eine positive Oberflächen-Nettoladung und die Eigenschaften einer selbstorganisierten Monoschicht (SAM) auf. Bei der elektrischen Charakterisierung mittels impedanzspektroskopischer Messungen konnten die statischen Eigenschaften der elektronischen Doppelschicht durch ein speziell entwickeltes Modell vom Diffusionsteil getrennt werden. Es konnte gezeigt werden, dass im Vergleich zu reinen Pt-Elektroden die Doppelschichtkapazität durch eine APTES-Beschichtung erhöht und der Ladungsübertragungswiderstand verringert wird, was zu einer Erhöhung des elektronischen Signaltransfers um ~13 % führt. In den abschließenden Zellkulturmessungen konnte nachgewiesen werden, dass eine APTES-Beschichtung eine Umwandlung der ursprünglich biounfreundlichen Pt-Oberflächen in biokompatible Oberflächen ermöglicht, die ein Zellwachstum (Neuronen) auf beiden funktionalisierten Komponenten, SiO2 und Pt, ermöglicht, das mit dem von mit Poly-L-Lysin beschichteten Referenzproben vergleichbar ist. Darüber hinaus führt die APTES-Beschichtung zu einer verbesserten mechanischen Kopplung, die den elektronischen Dichtwiderstand zwischen Zellen und Chip erhöht und damit elektronische Verluste reduziert. Diese Erhöhungen wurden abschließend durch elektrische Messungen an Neuronen bestätigt, die Aktionspotentiale im mV-Regime zeigten, im Vergleich zu den üblichen Signalstärken von 200 – 400 µV für konventionelle PLL-beschichtete Elektroden. Die Funktionalisierung mit APTESMolekülen scheint somit die elektronische Zell-Chip-Kopplung signifikant zu verbessern, hier um ~1 500 %. Diese signifikante Verbesserung der mechanischen und elektronischen Zell-Chip-Kopplung könnte ein wichtiger Beitrag zur Verbesserung neuroelektronischer Sensor- und Aktuatorbauelemente darstellen. German
Creators:	Creators Email ORCID ORCID Put Code Wolf, Nikolaus Radja n.r.wolf@web.de orcid.org/0000-0002-2140-5600 UNSPECIFIED
URN:	urn:nbn:de:hbz:38-306261
Date:	2 November 2020
Language:	English
Faculty:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences
Divisions:	Faculty of Mathematics and Natural Sciences > Department of Physics > Institute of Physics II
Subjects:	Natural sciences and mathematics Physics Chemistry and allied sciences Life sciences
Uncontrolled Keywords:	Keywords Language SAM, APTES, Pt, deposition, Neurons, cell-chip, interface, impedanz, action potential English
Date of oral exam:	15 January 2021
Referee:	Name Academic Title Wördenweber, Roger Prof. Dr. Michely, Thomas Prof. Dr.
Refereed:	Yes
URI:	http://kups.ub.uni-koeln.de/id/eprint/30626