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Cyanid-Phytoremediation mit Eichhornia crassipes : eine alternative Methode zur Aufbereitung cyanid- und kupferhaltiger Abwässer aus dem Goldbergbau = Cyanide-Phytoremediation by Eichhornia crassipes : an alternative method for the treatment of copper and cyanide containing effluents from gold mining



Verantwortlichkeitsangabevorgelegt von Mathias Ebel

ImpressumAachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University 2007

Umfang166 S. Ill., graph. Darst.


Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2007


Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter


Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2005-05-13

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-17899
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/61658/files/Ebel_Mathias.pdf

Einrichtungen

  1. Fachgruppe Biologie (160000)
  2. Lehrstuhl für Umweltbiologie und -chemodynamik (162710)

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Biowissenschaften, Biologie (frei) ; Blausäure (frei) ; Kupfer (frei) ; Wasserhyazinthe (frei) ; Goldbergbau (frei) ; Pflanzenkläranlgen (frei) ; Phytotoxizität (frei) ; Cyanid (frei) ; cyanide (frei) ; copper (frei) ; gold mining (frei) ; phytoremediation (frei) ; cyanide metabolism (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 570

Kurzfassung
In der vorliegenden Arbeit wurde die Wasserhyazinthe Eichhornia crassipes hinsichtlich ihrer Eignung zum Einsatz in Klärteichen zur Aufbereitung cyanid- und kupferbelasteter Abwässer aus dem Goldbergbau untersucht. Die ökotoxikologische Bewertung beider Schadstoffe war aufgrund der hohen aquatischen Toxizität ein wesentlicher Aspekt. Die Studien zur Kupferabsorption und zum Cyanidabbau wurden in verschiedenen Versuchsansätzen im Labormaßstab durchgeführt. Der Verbleib des Cyanids wurde in erster Linie mit radioanalytischen Methoden untersucht. Mit der Applikation 14C-markierten Cyanids war es möglich, den Verbleib des Cyanids im „System“ E. crassipes zu bilanzieren und die Abbauprodukte zu identifizieren. Die Resultate aus den Laborstudien wurden im halbtechnischen Maßstab überprüft. Diese Untersuchungen wurden in der Aquatischen-Modell-Vegetations-Anlage des Forschungszentrum Jülich vorgenommen. Für Cyanid wurde ein EC50 von 13 mg L–1 und für Kupfer ein EC50 von 30 mg L–1 (Probit-Analyse) ermittelt. Bei gleichzeitiger Applikation beider Schadstoffe wurde eine geringere toxische Reaktion festgestellt. Dieser antagonistische Effekt war in der erschwerten Aufnahme des Cyanokomplexes begründet: Während Eichhornia insbesondere aus sauren Lösungen den Kupfergehalt in 24 h bis zu 98% reduzierte, war bei gleichzeitiger Anwesenheit von Cyanid keine signifikante Abnahme der Kupferkonzentration im gleichen Zeitraum festzustellen. Ein wesentlicher Anteil der radioanalytischen Untersuchungen zur Cyanidaufnahme und zum Verbleib wurde in Modellsystemen mit Blatt- und Wurzelstücken vorgenommen. In diesen Experimenten konnte eine Verlust-Kinetik 1. Ordnung beobachtet werden. In den Blättern und Wurzeln konnte anschließend kein Cyanid mehr ermittelt werden. Die Entstehung radioaktiven Kohlenstoffdioxids in den Ansätzen mit Blättern wurde als Hinweis auf die Produktion der bekannten pflanzlichen Cyanidmetaboliten Asparagin bzw. Aspartat gewertet. Durch ethanolische Extraktion und Derivatisierung mit Phenylisothiocyanat konnte an der HPLC nachgewiesen werden, dass es sich bei ca. 80% der Radioaktivität in den Blättern um freies Asparagin und Asparaginsäure im etwa äuqimolaren Verhältnis handelte. Die maximale Abbaugeschwindigkeit vmax lag bei 33,5 mg CN kg–1h–1 und die Halbsättigungskonstante des Enzym-Substrat-Komplexes KM bei 11,8 mg CN L–1 (nichtlineare Regression). Der ermittelte Wert für vmax ist die bisher höchste beschriebene Cyanidabbauleistung einer Pflanze. Um den Aufnahmeweg über die Wurzeln und damit den Verbleib des Cyanids in intakten Pflanzen zu untersuchen, wurden die Pflanzen mit 14C-markiertem Cyanid in Durchfluss-Systemen inkubiert. Es wurde eine Verlust-Kinetik 0. Ordnung ermittelt, was auf einen diffusionsgesteuerten Prozess hindeutete. Nach Vorinkubation der Pflanzen mit Cyanid wurde hingegen eine Kinetik 1. Ordnung ermittelt. Dies wurde als ein Hinweis auf eine Adaption des „Systems E. crassipes“ an Cyanid gewertet. Wenn gleichzeitig Kupfer appliziert wurde, verlangsamte sich wiederum die Abnahme der Cyanidkonzentration. Nach Versuchsende fanden sich etwa 50% der applizierten Radioaktivität in den Natronlauge-Fallen, was auf eine enorme Ausgasung aus den Blättern hindeutete. In Blättern und Wurzeln wurden in etwa gleiche Anteile Radioaktivität ermittelt, was auf eine stetige Translokation der Radioaktivität von den Wurzeln in die Blätter hindeutete. In den Versuchen im Feldmaßstab (AMOVA) wurde eine höhere Toleranz und beschleunigte Abbauleistung ermittelt. Nachdem die Versuchsbedingungen etabliert waren, zeigten die Pflanzen selbst bei Cyanidkonzentrationen von ca. 14 mg CN L–1 keinerlei Toxizitäts-Symptome. Es wurde eine maximale Klärleistung durch E. crassipes von 50 g Natriumcyanid in ca. 70 h erzielt, wobei die maximale Konzentration der Applikationslösung 470 mg CN L–1 betrug. Dies entsprach einer auf die Biomasse bezogenen Abbauleistung von 9 mg CN kg–1h–1. Auch die Klärleistung kupferhaltigen Abwassers bei Anwesenheit von Cyanid verlief innerhalb von 24-48 h. Pflanzen aus der AMOVA, die wiederholt mit Cyanid in Kontakt standen, zeigten auch in Laborversuchen eine enorme Steigerung der Cyanidabbauleistung. Sie verminderten den Cyanidgehalt der Lösung mit ca. achtfacher Geschwindigkeit als die Pflanzen aus dem Gewächshaus. Als im Folgejahr in der AMOVA erneut Cyanid ohne Adaptionsphase appliziert wurde, konnte die enorme Abbauleistung vom Vorjahr nicht wiederholt werden. Es stellten sich höhere Konzentrationen ein, die nur langsam reduziert wurden. Außerdem starben bis zu 70% der Pflanzen im System ab. Es kann demnach als sicher angesehen werden, dass Adaptionsprozesse der Mikroflora oder der Pflanzen selbst eine bedeutende Rolle bei der Klärung cyanidhaltiger Abwässer durch E. crassipes spielen.

Most of the highly toxic cyanide used in industrial mining is handled without observable devastating consequences, but in informal, small-scale mining, the use is poorly regulated and the waste treatment is insufficient. Cyanide in the effluents from the latter mines could possibly be removed by constructed wetlands with water hyacinths (Eichhornia crassipes) because of its high biomass production, wide distribution, and tolerance to cyanide and metals. The aim of this thesis was to evaluate the use of E. crassipes for the treatment of gold mining effluents containing high amounts of cyanide and copper. The phytotoxicity and the cyanide and copper removal-capacity were tested in lab-scale experiments. The cyanide degradation studies were performed applying 14C-labelled potassium cyanide (K14CN). The results were verified with E. crassipes in field scale in the hydraulically controlled treatment plant AMOVA. Toxicity to cyanide and copper was quantified by measuring the mean relative transpiration over 96 h. At 5 mg CN or Cu L–1, only a slight reduction in transpiration-rate was visible. The EC50 value was calculated by probit analysis to be 13 mg CN L–1 and 29.8 mg Cu L–1. If copper and cyanide were supplied simultaneously phytotoxicity decreased. This effect was due to the detained absorption of copper in complex form. E. crassipes removed approximately 98% of applied copper in 24 h. Copper absorption was enhanced in solutions with lower pH (pH 5.5). The copper content in the leaves did not increase obviously, compared to the control plants, whereas the content in roots was 500-fold higher (12 mg (g dry weight)–1). The copper-cyanide complex was not absorbed significantly (p > 0.05) by the plants in 72 h. Metabolism of K14CN was measured in batch systems with leaf and root cuttings. Similar first-order removal kinetics were observed in all systems with plant tissue. Leaf cuttings converted about 10% to 14CO2 and accumulated about 35% of the applied radioactivity in the tissues. The calculated KM of the leaf cuttings was 12 mg CN L–1, and the vmax was 33 mg CN (kg fresh weight)–1 h–1 (non linear regression). The radioactivity in the tissues was not attributed to 14C-labelled cyanide. The production of 14CO2 was probably due to metabolism of asparagine, the metabolite of cyanide in plants described in the literature. The formation of 14C-labelled asparagine and aspartic acid was verified after an extraction with ethanol and derivatisation with PITC. The fate of K14CN in entire plants was investigated using water hyacinths in hydroponic-systems, which were set in flow through systems connected to NaOH traps. The radioactivity in the traps was attributed to leaf-volatilisation. The decrease of radioactivity in these experiments followed zero order kinetics. This probably indicated a diffusion controlled removal mechanism. After preincubation with cyanide the kinetic changed to first order. This phenomenon may point to a physiological adaptation of the plants and/or the root-associated microflora to cyanide. If copper was added simultaneously the removal of radioactivity was inhibited. Approximately 50% of the applied radioactivity of each experiment was found in the NaOH-traps. In consequence this amount of radioactivity was released by the leaves as 14CO2 or H14CN. The amount of radioactivity in root and leaf extract was similar, which showed a high root to shoot translocation. In semi-field scale experiments in the AMOVA, E. crassipes showed a higher tolerance to cyanide. The cyanide-removal capacity increased over the experimental period. On contrary to the findings of the lab-scale experiments the plants were able to tolerate cyanide in concentrations of 14 mg CN L–1 (adding 30 L of a 470 mg CN L–1 solution) without visible toxicity symptoms. The system showed a maximum cyanide removal capacity of 50 g NaCN in 70 h. Additionally CuCN removal was observed short time periods of 24-48 h. To examine if an adaption to cyanide appeared during the experimental period, plants from the AMOVA were tested in hydroponic experiments. These plants showed an 8-fold higher cyanide removal in comparison to plants from the greenhouse. One year later cyanide was applied in the AMOVA again, but this time without an adaption-period. The results of the previous year could not be reproduced. A slower cyanide removal was observed and about 70% of the plants died during the treatment. In consequence, an adaption to cyanide in the previous year most likely occurred und must be considered if this technique is applied in the treatment of gold mining effluents, to avoid overloading and collapsing of the treatment plant during the first applications. The results indicate a high potential of E. crassipes in treating cyanide effluents from small-scale gold mining.

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Dokumenttyp
Dissertation / PhD Thesis

Format
online, print

Sprache
German

Externe Identnummern
HBZ: HT015008167

Interne Identnummern
RWTH-CONV-123296
Datensatz-ID: 61658

Beteiligte Länder
Germany

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Document types > Theses > Ph.D. Theses
Faculty of Mathematics, Computer Science and Natural Sciences (Fac.1) > Department of Biology
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160000
162710

 Record created 2013-01-28, last modified 2022-04-22


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