Structure, magnetism and excitations in some Mn-based magnetocaloric effect compounds

Gottschlich, Michael; Brückel, Thomas

doi:4664

Structure, magnetism and excitations in some Mn-based magnetocaloric effect compounds = Struktur, Magnetismus und Anregungen in einigen Mn-basierenden magnetokalorischen Effekt Materialien

Gottschlich, Michael (Author)

2013

VerantwortlichkeitsangabeMichael Gottschlich

ImpressumJülich : Forschungszentrum Jülich, Zentralbibliothek 2013

Umfang175 S. : Ill., graph. Darst.

ReiheSchriften des Forschungszentrums Jülich : Reihe Schlüsseltechnologien ; 62

Zugl.: Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2013

Zsfassung in dt. und engl. Sprache

Genehmigende Fakultät
Fak01

Hauptberichter/Gutachter
Brückel, Thomas (Thesis advisor)^RWTH*

Tag der mündlichen Prüfung/Habilitation
2013-02-07

Online
URN: urn:nbn:de:hbz:82-opus-46644
URL: https://publications.rwth-aachen.de/record/229312/files/4664.pdf

Einrichtungen

Inhaltliche Beschreibung (Schlagwörter)
Hexagonaler Kristall (Genormte SW) ; Kristallgitter (Genormte SW) ; Magnetokalorischer Effekt (Genormte SW) ; Inelastische Neutronenstreuung (Genormte SW) ; Neutronenstreuung (Genormte SW) ; Neutronenbeugung (Genormte SW) ; Physik (frei) ; hexagonal crystall (frei) ; crystall lattice (frei) ; magnetocaloric effect (frei) ; inelastic neutron scattering (frei) ; neutron diffraction (frei)

Thematische Einordnung (Klassifikation)
DDC: 530

Kurzfassung
Der magnetokalorische Effekt bewirkt das Kühlen oder Erwärmen eines Materials aufgrund des Einflusses eines angelegten magnetischen Feldes. Dieser Mechanismus bietet unter Verwendung von günstigen und umweltfreundlichen Materialien ein alternatives Kühlverfahren, das ohne das mechanische Bewegen von Partikeln funktioniert. Aus diesem Grund ist er Gegenstand aktueller Forschungsthemen. Der magnetokalorische Effekt wird mit dem Messen (oder Berechnen) der Entropieänderung charakterisiert. Polykristalline Proben der Zusammensetzungen Mn5-xFexSi3 x=0,1,2,3,4 und ein Einkristall der Verbindung Mn5-xFexSi3 x=0 wurden hergestellt, um den magnetokalorischen Effet in diesen Materialien zu untersuchen. Alle Proben wurden mit Magnetisierungsmessungen charakterisiert, wobei ferro- und antiferromagnetisches Verhalten diagnostiziert wurde. Diffraktogramme wurden auf dem time-of-flight Pulverdiffraktometer POWGEN an der Spallationsquelle im Oak Ridge National Laboratory aufgenommen, um die magnetischen Strukturen der Materialien zu untersuchen. Inelastische Neutronensreuexperimente wurden an dem Einkristall Mn5-xFexSi3 x=4 auf dem thermischen 3-Achsen-Spektrometer 2T1 im Laboratoire Léon Brillouin durchgeführt, um die dynamischen Eigenschaften zu analysieren. Die verfeinerten Daten, die bei Raumtemperatur an den Proben Mn5-xFexSi3 x=0,1,2,3,4 an POWGEN aufgenommen wurden, bestätigen, dass die Struktur der Einheitszelle mit hexagonaler Symmetrie beschrieben werden kann. Dies stimmt mit veröffentlichten Resultaten überein. Anomalitäten wurden in verschiedenen kristallographischen Parametern als Funktion des Fe-Gehalts der Proben entdeckt. Die bei Temperaturen zwischen 70K und 90K an der Komposition Mn5-xFexSi3 x=0 aufgenommenen Diffraktogramme konnten mit einer orthorhombischen antiferromagnetischen Struktur verfeinert werden. Unterhalb des antiferromagnetischen Phasenübergangs bei 62K wurde die beste Verfeinerung mit einer momoklinen Einheitszelle durchgeführt. Ausserdem hat diese Struktur einen schwachen ferromagnetischen Charakter, der unter dem Einfluss eines angelegten magnetischen Felds aufgehoben wird. Dieser Mechanismus bewirkt vermutlich die negative Entropieänderung in dieser Zusammensetzung. Die Auswertung der Diffraktogramme, die in der ferromagnetischen Phase von Mn5-xFexSi3 x=4 aufgenommenen wurden, legten ein unterschiedliches Verhalten der magnetischen Atome auf den beiden kristallographischen Plätzen dar (der dritte wird von Si besetzt). Dieses Verhalten hat vermutlich einen starken Einfluss auf die Entropieänderung in diesem Material. Phononenzweige in der Dispersionsrelation von Mn5-xFexSi3 x=4 verlaufen anisotropisch, was auf die hexagonale Struktur zurückgeführt wird. Um den Effekt von Fe und Mn auf die Entropieänderung zu analysieren, wurde die Komposition Mn5-xFexSi3 x=4 mit Co dotiert (jeweils für Fe oder Mn). Die Auswertungen der Pulverdiffraktogramme, welche auf POWGEN aufgenommen wurden, belegen die Anwesenheit von mindestens einer Fremphase in jeder Probe. Ähnlich wie in dem Fall von Mn5-xFexSi3 x=4, haben auch Verfeinerungen an den Co-dotierten Materialien verschiedene Verhalten der magnetischen Momente der Atome auf den von Mn/Fe/Co besetzten Plätzen ergeben.

The magnetocaloric effect causes the cooling or heating of a material due to the influence of an applied magnetic field. This mechanism provides an alternative technique for cooling, when using cheap and environment friendly materials. Heating and cooling takes place without moving any mechanical parts. Therefore, this effect attracts the attention of many scientific studies. The magneto caloric effect is characterized by the entropy change. Polycrystalline samples of the compositions Mn5-xFexSi3 x=0,1,2,3,4 and a single crystal of the composition Mn5-xFexSi3 x=4 were prepared in order to analyze the magnetocaloric effect in those materials. All samples were characterized with magnetization measurements. Ferro- and antiferromagnetic behaviour could be detected. Diffraction patterns were taken on the timeof-flight powder diffractometer POWGEN at the Spallation Neutron Source (SNS), Oak Ridge National Laboratory to analyze the magnetic structures of the compounds. Inelastic neutron data were collected on the single crystal Mn5-xFexSi3 x=4 on the thermal neutron triple axis spectrometer 2T1 at Laboratoire Léon Brillouin to investigate the dynamic properties. The refined data taken on samples Mn5-xFexSi3 x=0,1,2,3,4 on POWGEN at room temperature confirm the hexagonal structure. This has already been reported in literature. Anomalies could be identified in several crystallographic parameters as funtion of the Fe-content of the samples Diffraction patterns taken on sample Mn5-xFexSi3 x=0 between the phase transitions at 70K and 90K could be refined with an orthorhombic unit cell including antiferromagnetism. Below the phase transition at 62K the best refinements could be performed using a monoclinic unit cell. Also, the structure seems to exhibit weak ferromagnetism, which can be annihilated with an applied magnetic field. This mechanism is proposed to cause the negative magnetocaloric effect in this compound. The analysis of diffraction patterns taken in the ferromagnetic phase of Mn5-xFexSi3 x=4 indicate different behaviours of the magnetic atoms occupying the two crystallographic positions (the third is occupied by Si). This property is proposed to influence significantly the entropy in this material. Phonon branches in the dispersion relation of Mn5-xFexSi3 x=4 are anisotropic, which is due to the hexagonal structure. In order to investigate the effect of Fe and Mn on the change of the entropy the composition Mn5-xFexSi3 x=4 was doped with Co (for Mn and Fe). The analysis of the diffraction patterns which were taken on POWGEN identified at least one impurity phase in every sample. Different behaviours of the magnetic moments of the atoms in these compounds could also be verified, which is similar to the composition Mn5-xFexSi3 x=4.

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