Authors:	Althoff, Frederik
Title:	Sources and pathways of methane formed in oxidative environments
Online publication date:	1-Aug-2012
Year of first publication:	2012
Language:	english
Abstract:	Methane is the most abundant reduced organic compound in the atmosphere. As the strongest known long-lived greenhouse gas after water vapour and carbon dioxide methane perturbs the radiation balance of Earth’s atmosphere. The abiotic formation of methane requires ultraviolet irradiation of organic matter or takes place in locations with high temperature and/or pressure, e.g. during biomass burning or serpentinisation of olivine, under hydrothermal conditions in the oceans deep or below tectonic plates. The biotic methane formation was traditionally thought to be formed only by methanogens under strictly anaerobic conditions, such as in wetland soils, rice paddies and agricultural waste. rnIn this dissertation several chemical pathways are described which lead to the formation of methane under aerobic and ambient conditions. Organic precursor compounds such as ascorbic acid and methionine were shown to release methane in a chemical system including ferrihydrite and hydrogen peroxide in aquatic solution. Moreover, it was shown by using stable carbon isotope labelling experiments that the thio-methyl group of methionine was the carbon precursor for the methane produced. Methionine, a compound that plays an important role in transmethylation processes in plants was also applied to living plants. Stable carbon isotope labelling experiments clearly verified that methionine acts as a precursor compound for the methane from plants. Further experiments in which the electron transport chain was inhibited suggest that the methane generation is located in the mitochondria of the plants. The abiotic formation of methane was shown for several soil samples. Important environmental parameter such as temperature, UV irradiation and moisture were identified to control methane formation. The organic content of the sample as well as water and hydrogen peroxide might also play a major role in the formation of methane from soils. Based on these results a novel scheme was developed that includes both biotic and chemical sources of methane in the pedosphere.rn Methan ist die am stärksten reduzierte und in der Erdatmosphäre am häufigsten vorkommende organische Verbindung. Nach Wasserdampf und Kohlenstoffdioxid ist Methan das stärkste derzeit bekannte langlebige Treibhausgas. Es hat großen Einfluss auf den Strahlungshaushalt der Erde und trägt somit in großem Maße zur Erderwärmung bei. Abiotisch wird Methan durch Bestrahlung von organischem Material mit energiereichem UV-Licht gebildet oder entsteht in Umgebungen mit hohen Temperaturen und/oder Drücken. Solche Bedingungen herrschen bei der Verbrennung organischer Materialien oder finden sich in hydrothermalen Bereichen, wie dem Meeresboden oder unter tektonischen Platten. Die biotische Methanbildung wird im Allgemeinen Archaeen zugeschrieben, die ausschließlich in sauerstofffreien Bereichen, wie den Faulschlämmen von Reisfeldern oder den Verdauungstrakten von Wiederkäuern, leben. In dieser Arbeit wurden verschiedene chemische Reaktionswege untersucht, die zur Bildung von Methan unter aeroben Umgebungsbedingungen führen. Aus einer Reihe organischer Verbindungen, wie Ascorbinsäure und Methionin, konnte in der Reaktion mit Ferrihydrit und Wasserstoff-peroxid, die Entstehung von Methan nachgewiesen werden. Durch den Einsatz von 13C markiertem Ausgangsmaterial gelang es, die Thio-Methyl-Gruppe des Methionins als Quelle des produzierten Methans zu identifizieren. In weiteren Experimenten wurde lebenden Pflanzen unter anderem auch Methionin, das eine wichtige Rolle bei Transmethylierungen in Pflanzen spielt, appliziert. Durch die Verwendung von 13C Markierungen konnte die Thio-Methyl-Gruppe des Methionins auch hier als Vorläuferverbindung für das von Pflanzen produzierte Methan identifiziert werden. Untersuchungen, bei denen die Elektronen¬transport¬¬kette der Pflanzenzellen gestört wurde, deuteten auf Mitochondrien, als Ort der Methan-Entstehung in Pflanzen, hin. Auch für unterschiedliche Bodenproben konnte die abiotische Bildung von Methan nachgewiesen werden. Darüber hinaus gelang es, neben der Bedeutung des Organik- und Wasserstoffperoxid-Gehaltes, den Einfluss wichtiger Umweltfaktoren, wie Temperatur, UV-Strahlung und Feuchtigkeit, auf die Bildung des Methans zu bestimmen. Basierend auf diesen Ergebnissen konnte ein Übersichtsschema erstellt werden, welches sowohl die biotischen, als auch die chemischen Methan-Quellen im Bereich der Pedosphäre zeigt.
DDC:	540 Chemie 540 Chemistry and allied sciences
Institution:	Johannes Gutenberg-Universität Mainz
Department:	MaxPlanck GraduateCenter
Place:	Mainz
ROR:	https://ror.org/023b0x485
DOI:	http://doi.org/10.25358/openscience-2088
URN:	urn:nbn:de:hebis:77-31965
Version:	Original work
Publication type:	Dissertation
License:	In Copyright
Information on rights of use:	https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
Extent:	162 S.
Appears in collections:	JGU-Publikationen