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Hochauflösende Röntgenemissionsspektrometrie im Spektralbereich weicher Röntgenstrahlung
Müller, Matthias
Das Ziel der vorliegenden Arbeit bestand darin, mittels hochauflösender Röntgenspektrometrie atomare Fundamentalparameter (FP) für die quantitative Beschreibung von Röntgenemission im Spektralbereich weicher Röntgenstrahlung mit kleinen Unsicherheiten absolut zu bestimmen und die daran beteiligten physikalischen Prozesse zu untersuchen. Dafür wurde ein in Bezug auf die spektrale Empfindlichkeit und das Ansprechverhalten charakterisierbares wellenlängen-dispersives Spektrometer (WDS) erfolgreich konzipiert und aufgebaut. Das Spektrometer ermöglicht die spektral aufgelöste Untersuchung der K-Fluoreszenzstrahlung leichter Elemente (N bis Si) sowie der L-Fluoreszenzstrahlung von Übergangsmetallen (Ti bis Zn). Für die Bestimmung des Ansprechverhaltens sowie der spektralen Empfindlichkeit des WDS wurden geeignete Strategien entwickelt und für den Energiebereich der Nickel L-Fluoreszenzemission erfolgreich angewendet und getestet. Mittels hochauflösender Röntgenspektrometrie, wie sie das WDS zur Verfügung stellt, konnten die L-Emissionsspektren von Nickel detailliert und mit absolutem Maßstab untersucht werden. Mit Hilfe der gemessenen Transmission der untersuchten Nickelprobe konnten die partiellen photoelektrischen Wechselwirkungsquerschnitte der drei L-Unterschalen durch ein Rekursionsverfahren bestimmt werden. Dabei konnte ein konsistenter Übergang zu der bekannten und als zuverlässig erwiesenen Datenbank von Horst Ebel hergestellt werden. Die absolute Intensitätsbestimmung der emittierten Diagramm- und Satellitenlinien ermöglichte die Bestimmung der Übergangswahrscheinlichkeiten für die Nickel L-Emission mit geringen und rückführbaren Unsicherheiten. Aus den partiellen photoelektrischen Wechselwirkungsquerschnitten sowie den absoluten Intensitäten der bei selektiver Anregung der L-Absorptionskanten emittierten Fluoreszenzstrahlung wurden die Fluoreszenzausbeuten und die Coster-Kronig-Faktoren für die Nickel L-Röntgenemission ermittelt. Die hierbei erreichten relativen Unsicherheiten betragen in der Regel weniger als 10 %. Damit konnte gezeigt werden, dass durch die Nutzung kalibrierter Instrumentierung für die FP-Bestimmung die Zuverlässigkeit der FP-Datenbanken für weiche Röntgenstrahlung deutlich verbessern werden kann. Es konnten im Rahmen dieser Arbeit alle für eine vollständige Beschreibung der Nickel L-Fluoreszenzemission benötigten FP bestimmt werden. Die ermittelten Werte weichen teils deutlich von etablierten FP-Daten-Kompilationen ab und belegen damit, dass im Bereich weicher Röntgenstrahlung ein deutlicher Bedarf an zuverlässigeren Daten mit verringerten Unsicherheiten besteht. Die vergleichsweise geringen und vor allem rückführbaren relativen Unsicherheiten der hier ermittelten Werte für die FP belegen, dass eine solche Verbesserung der Datenbanken möglich ist. Neben der FP-Bestimmung wurde vor allem die Evolution des spektralen Verlaufs der Nickel L-Röntgenemission untersucht. Insbesondere die Abhängigkeit der Satellitenlinie von der Photonenenergie der anregenden Strahlung konnte erfolgreich quantifiziert werden.
The aim of the present work was the quantitative study of soft x-ray fluorescence emission and the determination of the respective atomic fundamental parameters (FP) with small relative uncertainties employing high-resolution x-ray spectrometry. A wavelength-dispersive grating spectrometer (WDS) was designed and built for dedicated experiments at the plane grating monochromator beamline for undulator radiation of the Physikalisch-Technische Bundesanstalt at the electron storage ring BESSY II. A novel method for the experimental characterization of the WDS with respect to both its absolute detection efficiency and response functions was developed and applied. This characterization allows for absolute measurements of FP with small relative uncertainties for light elements (N to Si) and transition metals (Ti to Zn). For the demonstration of the method and due to the technological importance, the transition metal nickel was selected to determine the atomic FP for the L fluorescence processes. In addition, the transmittance of the employed nickel sample was measured in order to determine the partial photo electric cross sections of the three L sub shells employing a recursive separation method. Thereby, a consistent continuity to the reliable data base of Horst Ebel was achieved. The absolute quantification of the emitted diagram and satellite line intensities allowed for a reliable determination of the nickel L transition probabilities with small and traceable relative uncertainties. The sub shell fluorescence yields and Coster-Kronig factors were derived from the absolute x-ray emission intensities and partial photo electric cross sections. For most of these values relative uncertainties of less than 10 % were achieved. These results prove that FP determination based on calibrated instrumentation can very well contribute to the improvement of FP data bases. In the present work a complete set of FP for the calculation of the nickel L x-ray emission could be obtained. Many of the derived values differ substantially from tabulated values. This shows the need for more reliable FP data with reduced relative uncertainties. The achieved reduction of the relative uncertainties and the traceability of the FP obtained here, demonstrate that an improvement of FP data bases is possible nowadays. The evolution of the spectral distribution of the nickel L x-ray emission with increasing photon energy of the incident radiation was studied in detail. In particular, the energy dependence of the satellite line intensity could be successfully quantified.
