Die Triplett-Solvatationsdynamik (TSD) ist eine Messmethode, mit der man die lokale Reorientierungsdynamik von Lösungsmittelmolekülen messen kann. Dazu werden Farbstoffmoleküle in niedriger Konzentration als TSD-Sonden in der zu untersuchenden Flüssigkeit gelöst. Durch die optische Anregung dieser TSD-Sonden wird dabei eine lokale Störung des Gleichgewichtszustands im Lösungsmittel induziert. In Folge dieser lokalen Störung beginnen die Lösungsmittelmoleküle in nächster Nähe zur TSD-Sonde zu reorientieren, was zu einer spektralen Verschiebung des Phosphoreszenzspektrums der TSD-Sonde führt. In einem TSD-Experiment kann diese spektrale Verschiebung, die die Information über die lokale Reorientierungsdynamik der Lösungsmittelmoleküle enthält, aus der zeitaufgelösten Messung der Phosphoreszenzspektren extrahiert werden. Abhängig vom verwendeten Farbstoffmolekül können auf diese Weise lokale mechanische oder dielektrische Solvatationsexperimente durchgeführt werden. Dies wurde bisher vor allem bei der Untersuchung grundsätzlicher Fragestellungen der Glasdynamik, sowie bei Confinement-Effekten genutzt.

Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Messmethode in mehrerlei Hinsicht erweitert. Zum einen wurde durch einen optimierten Messaufbau das zugängliche dynamische Zeitfenster vergrößert. Weiterhin wurde das Verständnis der bislang verwendeten TSD-Sonden vertieft. Dabei konnte gezeigt werden, dass mit dem polaren Farbstoff Quinoxalin lokale dielektrische Experimente durchgeführt werden können und mit dem unpolaren Farbstoff Naphthalin lokale Schermodulmessungen. Darüber hinaus wurde bei Messungen verschiedener Lösungsmittel und den folgenden Analysen erstmals auch ein Debye-artiger Prozess in der TSD detektiert. Zusätzlich konnten weitere Farbstoffe hinsichtlich ihrer Eignung als TSD-Sonde charakterisiert und aufbauend darauf TSD-Sonden so modifiziert werden, dass man sie kovalent an Oberflächen oder Makromoleküle anbringen kann. Schlussendlich wurde dies genutzt, um ein biochemisch relevantes Messsystem zu untersuchen, wodurch der TSD-Methode ein völlig neues Anwendungsgebiet eröffnet werden konnte.