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Kupfer als Katalysator für Partialoxidationen. Untersuchungen mit instationären kinetischen Methoden.

Berg, Jochen (2009)
Kupfer als Katalysator für Partialoxidationen. Untersuchungen mit instationären kinetischen Methoden.
Technische Universität Darmstadt
Ph.D. Thesis, Primary publication

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Item Type: Ph.D. Thesis
Type of entry: Primary publication
Title: Kupfer als Katalysator für Partialoxidationen. Untersuchungen mit instationären kinetischen Methoden.
Language: German
Referees: Vogel, Prof. Dr.- H. ; Schneider, Prof. Dr. J.
Date: 20 December 2009
Place of Publication: Darmstadt
Date of oral examination: 14 December 2009
Abstract:

Kupfer zeigt in der Oxidation mit molekularem Sauerstoff unter Einsatz verschiedener Reduktionsmittel bistabiles Verhalten wie Oszillationen und Hysteresen. Mittels instationärer Methoden sollte die katalytische Wirkungsweise von metallischem Kupfer in der Partialoxidation von Alkoholen weiter aufgeklärt werden. Als Modellreduktionsmittel wurden Wasserstoff und Ethanol eingesetzt. In einer Thermowaage wurde mit Wasserstoff nach einer Korrelation von der Katalysatoraktivität und dessen Oxidationsgrad gesucht. War der Katalysator weitgehend reduziert, so konnte eine lineare Abhängigkeit der Aktivität vom Sauerstoffvolumananteil gefunden werden. Der oxidierte Katalysator zeigte eine Hysterese, die sich mit steigender Temperatur zu höheren Sauerstoffvolumenanteilen verschob. Die höchste Aktivität war bei einem teiloxidierten Katalysator zu finden. In einem Rohrreaktor wurde das Umsatz- und Selektivitätsverhalten des Katalysators bei der Umsetzung von Ethanol untersucht. Es konnte ein Reaktionsnetz postuliert werden, bei dem die Partial- und Totaloxidation in einer Parallelreaktion auftreten. Das Zwischenprodukt der Partialoxidation Acetaldehyd reagiert zu C1-Körper ab, wobei aber die Anwesenheit von Ethanol die Abreaktion des Acetaldehyds inhibiert. Abschließend konnte in Simulationen das Auftreten einer Hysterese in einem Wasserstoff/Sauerstoff/Kupfer(oxid)-System qualitativ beschrieben werden.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Copper shows in the oxidation of different reductive components with molecular oxygen bistable behavior like oscillations and hysteresis. This work should enlarge the knowledge about the function of elemental copper in the oxidation of alcohols with the help of transient experiments. Hydrogen and Ethanol were used as modelcomponents. A correlation of the activity and the oxidationgrade of the catalyst was investigated in a thermobalance. The reduced copper showed a linear increase of the activity with increasing oxygencontent. The oxidized copper showed a hysteresis. The activity and selektivity of the oxidation of ethanol was studied in a tubereactor. A reactionsystem could be postulated in which partial- and totaloxidation occur as a parallel reaction. Simulations with a hydrogen/oxygen/copper(oxid)-system shows qualitative the results of the experiments in the thermobalance.

English
Uncontrolled Keywords: Kupfer Katalyse Katalysator Ethanol Wasserstoff Oxidation Sauerstoff Partialoxidation Oszillationen Bistabilität CuO Cu2O Hysterese Kupferoxid
Alternative keywords:
Alternative keywordsLanguage
Kupfer Katalyse Katalysator Ethanol Wasserstoff Oxidation Sauerstoff Partialoxidation Oszillationen Bistabilität CuO Cu2O Hysterese KupferoxidGerman
copper catalysis catalyst hydrogen oxidation oxygen partialoxidation oscillation bistability hysteresis copperoxidEnglish
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-20104
Classification DDC: 500 Science and mathematics > 540 Chemistry
Divisions: 07 Department of Chemistry > Ernst-Berl-Institut > Fachgebiet Technische Chemie > Technische Chemie I
Date Deposited: 17 Feb 2010 12:44
Last Modified: 08 Jul 2020 23:41
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/2010
PPN: 220794979
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