Silizium- und Kohlenstoffcluster: Struktur und Dynamik
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Zusammenfassung
Anion Photoelectron Spectroscopy is a competitive tool for the investigation of the electronic structure of clusters. In this work two investigations are carried out with this method: Employing conventional PES, photoelectron spectra of Silicon clusters with up to 50 atoms are recorded at a high photon energy of 6.4 eV. These are the first PES spectra of Sin-anions with more than 13 atoms at this photon energy. The data for Si8- to Si20- is compared to theoretical predictions which allowed conclusions for the ground state geometries of the anions. These results represent the first spectroscopic evidence for the postulated tricapped trigonal prism growth pattern of Silicon clusters in this range of sizes. This investigation represents a further step in understanding the properties of small silicon particles. In the second part of this thesis PES is employed in the form of time resolved photoemission (TRPE). This method, experimentally closely related to conventional PES, allows the observation of ultra fast dynamic processes in molecules and clusters, like the dissociation of a particle or the decay of an electronic excitation. The decay of an electronically excited state of the C3- anion was observed. The related electronic processes were identified and assigned to the participating electronic states. The lifetime of the excited state was determined by the analysis of the temporal development of the system. This measurement displays the potential this spectroscopic method provides in the investigation of small particles and clusters.
Zusammenfassung in einer weiteren Sprache
Die Photoelektronenspektroskopie (PES) an Anionen ist ein leistungsfähiges Werkzeug für die Untersuchung der elektronischen Struktur von Clustern. In der vorliegenden Arbeit werden mit dieser Methode zwei Untersuchungen durchgeführt: Mittels konventioneller PES wurden an Siliziumclustern mit bis zu 50 Atomen die elektronischen Zustände bis zu einer Bindungsenergie von 6,4 eV vermessen. Damit ist es zum ersten Mal gelungen Photoelektronenspektren für Sin--Cluster mit mehr als 13 Atomen bei dieser Photonenenergie aufzuzeichnen. Für die Cluster Si8- bis Si20- können durch den Vergleich der Messdaten mit theoretischen Vorhersagen Rückschlüsse auf die Grundzustandsstrukturen der Anionen gezogen werden. Die vorliegenden Daten stellen den ersten spektroskopischen Beweis für die vorgeschlagene Wachstumssequenz dieser Cluster dar, welche auf der Struktur des dreifachgekappten trigonalen Prismas beruht. Die hier vorgestellten Ergebnisse sind ein weiterer Schritt zum Verständnis der bislang wenig bekannten Eigenschaften kleiner Teilchen aus Silizium. Im zweiten Teil der Dissertation wird die PES in Form der zeitaufgelösten Photoemission (TRPE) durchgeführt. Diese experimentell der herkömmlichen PES nah verwandte Methode dient der Untersuchung ultraschneller dynamischer Prozesse in Molekülen und Clustern, wie z.B. die Dissoziation eines Teilchens oder der Zerfall einer elektronischen Anregung. Es ist gelungen den Zerfall eines angeregten Zustands des C3 Anions zu beobachten. Die dabei auftretenden elektronischen Prozesse wurden identifiziert und den beteiligten Niveaus zugeordnet. Durch Analyse der Zeitentwicklung konnte die Lebensdauer des angeregten Zustands direkt bestimmt werden. Diese Messung zeigt die Möglichkeiten, die diese Spektroskopiemethode bei der Untersuchung von Clustern und kleinen Teilchen bietet.
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ISO 690
MÜLLER, Jürgen, 2000. Silizium- und Kohlenstoffcluster: Struktur und Dynamik [Dissertation]. Konstanz: University of KonstanzBibTex
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