Schnelle Relaxation von Clustern
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Zusammenfassung
Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine Apparatur zur Erzeugung von Clustern und
Untersuchung der Elektronen-Dynamik von Clustern aufgebaut. Die Apparatur
besteht aus einer PACIS-Clusterquelle, einem Flugzeit-Massenspektrometer, einem
Elektronen-Spektrometer und einem Laser-System zur Erzeugung ultrakurzer Pulse
(Pulsbreite 50 fs).
In der vorliegenden Arbeit werden Ergebnisse von Untersuchungen an
Cluster-Anionen aus d-Metallen (Nickel) und sp-Metallen (Gold und Aluminium)
vorgestellt.
Die Ergebnisse der Messungen am Nickel-Trimer-Anion wurden mit Ergebnissen von
Messungen durch die Gruppe von W. Eberhardt verglichen. Die mit der
beschriebenen Apparatur gemessene Lebensdauer des Ni3 von 250+/-65 fs stimmt
mit der von Pontius et al. veröfentlichten Lebensdauer von 215+/-50 fs gut
überein.
Durch Untersuchungen von Gold-Clustern mit 1 bis 6 Atomen wurden die Messungen
am Gold-Trimer von G. Ganteför erweitert. Die Lebensdauerbestimmung des
angeregten Zustands des Gold-Trimer-Anions konnte bestätigt werden. Durch die
hohe temporale Auflösung der neuen Apparatur wurde zusätzlich die
Wellenpaket-Dynamik des angeregten Gold-Trimer-Anions beobachtet. Bei
Untersuchungen des Gold-Monomer-Anions und des Gold-Dimer-Anions wurden
nicht-resonante Übergange gefunden, die zur Bestimmung der temporalen Breite
des Laser-Systems benutzt wurden. Für die größeren Gold-Cluster wurden die für
sp- Metalle erwarteten Lebensdauern gemessen. Für das Gold-Hexamer, das ein
großes HOMO-LUMO-Gap aufweist, wurde die bisher längste Lebensdauer eines
angeregten Zustandes von 1,5 ns in Metall-Clustern gemessen.
Aluminium-Cluster mit ein bis 15 Atomen pro Cluster wurden systematisch
untersucht. Für die Cluster mit 6 bis 15 Atomen ergeben sich keine großen
Unterschiede im den tr-2PPES-Spektren. Das Aluminium-Cluster-Anion aus 13
Atomen ist sowohl geometrisch als auch elektronisch magisch und sollte sich
daher in seiner Dynamik von den aus weniger bzw. mehr Aluminium-Atomen
aufgebauten Cluster-Anionen signifikant unterscheiden. Dies wurde in unseren
Messungen jedoch nicht beobachtet.
Alle Messungen, bis auf die kurze Lebensdauer des Al13, können mit drei
Relaxationsmechanismen Auger-artige Zerfall (Elektron-Elektron-Streuung),
Anregung interner Schwingungsfreiheitsgrade (Elektron-Phonon-Streuung) und
Emission eines Photons erklärt werden.
Zusammenfassung in einer weiteren Sprache
This work covers the description of an apparatus for femtosecond
time-resolved two-photon photoemission spectroscopy, which was used to obtain
relaxation dynamics of the optically excited state of aluminium and gold
clusters with one to 15 and one to six atoms respectively.
The apparatus is build up of a pulsed arc cluster ion source (PACIS), a time
of flight mass spectrometer, an electron spectrometer (magnetic bottle type) and
a femtosecond LASER system.
First the nickel trimer cluster was investigated. The measured
lifetime of 250+/-65 fs is comparable with the lifetime of 215+/-50 fs
published by the group of W. Eberhardt. The fast relaxation of the optically excited
state of small d-metal cluster such as nickel could be
explained by the high density of states (DOS) near the highest occupied
molecular orbital (HOMO).
Gold and aluminium are so called sp-metals. They have a low DOS above the
HOMO and a long lifetime of an optically excited state is expected. This is true
for gold clusters. Gold trimer and gold hexamer have exited states which
live 1.2 nanoseconds and 1.5 nanosecond respectively. The high temporal resolution of the experimental setup
allows the measurement of the wave-packet-motion in the exited state of the gold trimer.
Aluminium clusters showed lifetimes in the range of a few hundred femtoseconds,
which is as short as for d-metal clusters and aluminium bulk. For non magic
clusters an explanation with auger-like electron-electron scattering is
possible. For the magic cluster Al13 no states are just above the HOMO, which
is essential for auger-like processes. Therefor a long life time is expected,
but the measured lifetime was as short as for the neighboring Al12 and Al14 clusters.
All lifetimes, except the short lifetime of Al13, could be explained with
auger-like decay, emission of a photon or internal vibrational redistribution.
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ISO 690
GERHARDT, Peter Wenzel, 2004. Schnelle Relaxation von Clustern [Dissertation]. Konstanz: University of KonstanzBibTex
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