Microwave investigation of low-dimensional organic conductors

Abstract

We present measurements of electrodynamical response of (TMTSF)2PF6, a representative member of the organic quasi-one dimensional Bechgaard salts, in both the normal (T > 12 K) and spin density wave state (T < 12 K). We report on the investigations performed along the chain axis "a", and transverse crystallographic axes "b'" and "c*". For the measurements along the "b'" axis the single crystals samples were utilized for the first time. These measurements have been made at 24 and 33.5 GHz frequency and were anticipated by the DC transport measurements. For the measurements at microwave frequencies the contactless cavity perturbation technique, employing the cylindrical copper cavity operated in the TE011 transmission mode, was developed. The design of the cavities allowed us to rotate the sample inside it, resulting in a precise sample alignment. The measurements were collected in the temperature range from 300 K down to 2 K. The normal state transport properties of (TMTSF)2PF6 were analyzed in the framework of Luttinger liquid and Fermi liquid. The strong discrepancies forward the description within the Luttinger liquid picture were evidenced. The formation of the SDW ground state in all three directions was observed below 12 K. The thermal activation energy value at zero frequency (21 K) is in a good agreement with literature single particle gap value, while at the microwave frequencies the valuable reduction of the activation behavior (6 K) was observed along the "a" and "b'" crystallographic axes. Such behavior is indicative of a strongly frequency-dependent response and was attributed to the vicinity of the SDW pinned mode in the microwave frequency range. The low-temperature anomalies, below T < 3.5 K, were evidenced deeply in the SDW state at 33.5 GHz, and we believe that these anomalies are due to the exceeding of the threshold electric field when performing the microwave measurements.

In dieser Arbeit werden Messungen der elektrodynamischen Antwort von (TMTSF2PF6, einem repräsentativen Mitglied der Familie der organischen quasieindimensionalen Bechgaardsalze, sowohl im normalen Zustand (T > 12 K) als auch im Spindichtewellen-Zustand (T < 12 K) präsentiert. Es wird über Untersuchungen entlang der Kettenachse a und der senkrechten Richtungen "b'" und "c*" berichtet. Diese Messungen fanden bei Frequenzen von 24 und 33.5 GHz statt und wurden von ergänzenden Gleichstrommessungen begleitet. Die Messungen der Mikrowellenleitfähigkeit wurden mit Hilfe der kontaktfreien Hohlkörperstörmethode ("Cavity Pertubation Technique") durchgeführt unter Verwendung zylindrischer Kupferresonatoren, welche in der TE011 Transmissionsmode bei den Resonanzfrequenzen 24 oder 33.5 GHz arbeiten. Die Probe wurde mit einem Quarzstab im Maximum des elektrischen Feldes positioniert. Es wurden nadelförmige Proben für die Messungen entlang der "a"- und "b'"-Richtungen und Mosaike für die Untersuchungen entlang der kristallografischen "c*"-Richtung verwendet. Während der Messungen kann die Probe innerhalb des Resonators rotiert werden, was Messungen der Anisotropie "insitu" erlaubt. Im Experiment wird die Änderung der Resonanzfrequenz und der Güte des Resonators nach Einführung der Probe gemessen. Ein kompletter Durchgang einer Temperaturabhängigen Messung von 300 K bis 2 K ist mit verschiedenen Kühlraten möglich. Im normalen Zustand oberhalb von T = 100 K, in dem das System mehr eindimensional sein sollte, wurden die Gleichstromeigenschaften im Rahmen der Luttinger Flüssigkeits-Theorie ("LL Theorie") analysiert. Die Bechgaardsalze sind bekannt dafür, dass ein großer Teil der Temperaturabhängigkeit der Leitfähigkeit durch thermische Ausdehnung verursacht wird. Um die Gleichstromleitfähigkeit von (TMTSF)2PF6 innerhalb des LL Formalismus, welcher das Verhalten von Messgrößen in strikt eindimensionalen Systemen bei konstantem Volumen beschreibt, analysieren zu können, mussten die bei konstantem Druck gemessenen Daten in die Leitfähigkeit bei konstantem Volumen konvertiert werden. Die Druckkoeffizienten für die Leitfähigkeit von (TMTSF)2PF6 sind aus der Literatur bekannt. Die Resultate zeigen somit deutliche Widersprüche zu den Vorhersagen der Luttingerflüssigkeitstheorie auf. Der Spindichtewellen-Übergang in (TMTSF)2PF6 wurde in allen drei Kristallrichtungen bei 12 K nachgewiesen. Mit Hilfe des Arrhenius Auftrages des spezifischen Mikrowellenzustandes im Bereich des thermisch aktivierten Verhaltens wurde ein mittlerer Wert der Aktivierungsenergie im SDW Zustand entlang der "c*"- Achse von T = 20.7 K gefunden. Dieser bei Mikrowellenfrequenzen gemessene Wert für die Energielücke stimmt sehr gut mit der aus den Gleichstrommessungen abgeleiteten Einteilchenenergielücke T = 21 K überein. Entlang der "a"- und "b'"-Richtungen wurden deutlich niedrigere Werte für die Aktivierungsenergien im Mikrowellenbereich gefunden: T = 6 K. Dieses Verhalten ist ein Anzeichen für eine stark frequenzabhängige elektrodynamische Antwort und kann durch die Nähe der SDW Mode ("Pinned Mode") im Mikrowellenfrequenzbereich erklärt werden. Anomalien wurden bei Temperaturen unterhalb von T = 3.5 K im SDW Zustand bei der Frequenz 33.5 GHz beobachtet. Vermutlich sind diese Anomalien darauf zurückzuführen, dass während der Durchführung der Mikrowellenmessungen das elektrische Grenzfeld überschritten wurde.