Mikrostrukturierte Reaktoren zur thermischen Kopplung von Dampf-Reformierung und Totaloxidation von Methan

Abstract

Vorliegende Arbeit befasst sich mit dem Entwurf eines thermisch gekoppelten Reaktors zur Wasserstofferzeugung für Brennstoffzellen. Der Wasserstoff wird mittels Dampf-Reformierung aus Methan gewonnen. Diese stark endotherme Reaktion wird mittels einer katalytischen Verbrennung von Methan beheizt. Zur Simulation des Wärmehaushaltes dieses planar aus katalytisch beschichteten Blechen aufgebauten Reaktors wurde ein eindimensionales Modell entworfen. Das Modell wurde mittels Kinetikdaten parametriert, die in mikrostrukturierten Reaktoren ermittelt wurden. Die hochgradig exotherme Verbrennungsreaktion wurde in einem Reaktor durchgeführt, dessen Temperaturunterschiede trotz einer Eduktkonzentration von 5 Vol.-% Methan entlang der Lauflänge auf 80 °C/100 mm begrenzt blieben.

Die Simulationsrechnungen zeigen, dass durch eine ortsabhängige Beeinflussung des Wärmetransportes zwischen den benachbarten Blechen und durch eine ortsabhängige Aufbringung der katalytischen Beschichtungen die Maximaltemperatur im Reaktor auf Werte unterhalb 950 °C begrenzt werden kann. Temperaturspitzen durch Homogenreaktionen können verbrennungsseitig durch den Einsatz mikrostrukturierter Kanäle mit einem Querschnitt von 2 mm x 350 μm vermieden werden.

Eine anschließende experimentelle Verifikation des entworfenen Reaktorkonzeptes bestätigt die Ergebnisse der Simulationsrechnungen. In den aufeinander gestapelten, benachbarten Blechstrukturen der Reformierung und Oxidation wird Vollumsatz erzielt. Dabei bleiben die Maximaltemperaturen trotz einer verbrennungsseitigen Eduktkonzentration von 8 Vol.-% mit weniger als 900 °C bemerkenswert niedrig.

This work deals with the development of a thermally-coupled reactor producing hydrogen for fuel cells. Hydrogen is generated via the highly endothermic steam-reforming reaction of methane. Heat for this reaction is supplied using the catalytic combustion of methane. Simulation studies of a planar wall reactor are carried out using a one dimensional model. Kinetic parameters are derived using microstructured reactors. The highly exothermal combustion reaction is carried out with an inlet concentration of 5 % Vol. using a microstructured reactor. Thermal gradients along the reactor length remain limited to 80 °C/100 mm.

The simulation studies show that the maximum temperature is limited to values lower than 950 °C using an locally structured catalytic coating combined with adjusting heat transfer properties along the channel length. The occurrence of undesired homogeneous reactions can be avoided using microstructures with a channel cross section of 2 mm x 350 μm. Corresponding experiments confirmed the simulation results. In both reaction systems full conversion could be obtained. Moreover, the maximum temperatures stay below 900 °C despite an inlet concentration of 8 % Vol. for the combustion reaction.

The results show the possibility to couple these two high-temperature reactions in a single reactor. Despite inlet concentrations of more than 5 % Vol. methane a distributed heat release could be achieved. Heat supply and heat removal have to be carefully matched to obtain high heat fluxes combined with limited maximum temperatures.