Transition state theory for wave packet dynamics and its application to thermal decay of metastable nonlinear Schrödinger systems

Abstract

Bose-Einstein condensates are bosonic many-body systems in which the quantum mechanical ground state is macroscopically occupied. If the interparticle interaction between the single bosons is attractive, this ground state is metastable and separated from the collapse by a barrier. A sufficient thermal excitation of the condensate can enable the crossing of this barrier and induce its collapse. In this thesis, the corresponding decay mechanism of the thermally induced coherent collapse of Bose-Einstein condensates with additional long-range interaction is investigated for the first time. For the description of the condensate’s dynamics a variational approach to the quantum wave function is used, which allows for the precise determination of the system’s transition state that governs the reaction dynamics. In order to quantitatively calculate the decay rate and lifetime of the condensate, respectively, a novel transition state theory for quantum wave packets is developed. This is based on a variational approach as well as normal form expansions of the dynamical equations and the energy functional in the vicinity of the transition state. The dynamical equations obtained from the variational approach induce a symplectic structure onto the space of variational parameters. Furthermore, the normal form expansions serve as a tool to locally construct canonical coordinates on this symplectic manifold. For this purpose, the dynamical equations as well as the energy functional are expanded and diagonalized. The eigenvectors of the linearized equations of motion thereby define a symplectic basis of the system. Afterwards, the transformations of the higher-order terms are carried out in two steps via nonlinear near-identity transformations: In the first step, the nonresonant terms of the expansions are eliminated and in the second step the remaining resonant terms are transformed in such a way that they fulfill canonical equations. The combination of these methods finally allows for the application of the well-established classical transition state theory. The procedure is valid for a wide variety of trial wave functions, for arbitrary dimensions of the variational space, in arbitrary order of the expansions, and it is independent of the precise form of the Hamilton operator. In addition, a procedure to handle bifurcations in the transition state is developed using a uniform rate formula in connection with an appropriate normal form of the potential energy surface. In contrast to the usual treatment which breaks down at the point of the bifurcation, the new method allows to cross the bifurcation smoothly, because it is valid on both sides of the bifurcation as well as arbitrarily close to it. At the same time, one can calculate the flux over the whole configuration of saddles which emerge in the bifurcation. The applicability of the newly developed transition state theory for wave packets is demonstrated for a cubic potential well. The thermal decay rates of a point particle and a frozen Gaussian wave packet, respectively, are calculated within the classical and quantum normal form approaches as well as the variational one. It is shown that the variational approach is capable to perfectly reproduce both the classical and quantum normal form results of the point particle in different limits. In the limit of a narrow trial wave function it agrees perfectly with the results using the classical normal form. The results with a broader trial wave function go even beyond the classical approach, i.e. they coincide with those of the quantum normal form. In the field of Bose-Einstein condensates with long-range interaction the application of transition state theory for quantum wave packets is extended to the field of nonlinear Schrödinger systems. For condensates with attractive 1/r-interaction, the thermal decay rates are calculated for different numbers of coupled Gaussian wave functions as well as different normal form orders. Significant corrections of the decay rate are obtained with increasing order of the normal forms. In the low-temperature regime convergence is observed in eighth order of the expansions. Finally, the thermally induced coherent collapse of dipolar condensates is investigated. These exhibit the feature of a biconcave ground state density distribution for certain values of the physical parameters. It is shown that such condensates reveal the astonishing effect of a symmetry-breaking collapse dynamics. This effect is directly related to the occurrence of the structured ground state, and it depends on the geometry of the external trapping potential. In case of a “conventional” density distribution, the collapse possesses an s-wave symmetry, while it has a d-wave symmetry in case of a blood-cell shaped ground state. The thermally induced coherent collapse plays a major role close to the stability threshold where the energy barrier is small and the decay rates are high. In case of Cr atoms, dipolar condensate have been first realized with, the region of interest is on the order of a Bohr radius above the critical scattering length. There, the lifetime of the condensate can be reduced to a millisecond. For the elements Dy and Er which have also been condensed in the laboratory, the effects become even stronger, i.e. the parameter region of importance becomes larger, the energy barriers become smaller, and the decay rates are higher.

Bose-Einstein-Kondensate sind bosonische Vielteilchensysteme, bei denen der quantenmechanische Grundzustand makroskopisch besetzt ist. Im Falle einer attraktiven Wechselwirkung zwischen den einzelnen Bosonen, ist dieser Grundzustand metastabil und durch eine Barriere vom Kollaps getrennt. Eine ausreichende thermische Anregung kann das Überqueren dieser Barriere ermöglichen und dadurch den Kollaps des Kondensats induzieren. In der vorliegenden Arbeit wird dieser Zerfallsmechanismus des thermisch induzierten, kohärenten Kollapses in Bose-Einstein-Kondensaten mit langreichweitiger Wechselwirkung erstmals untersucht. Die Beschreibung der Kondensatdynamik erfolgt dazu mit Hilfe eines Variationsverfahrens, das die präzise Berechnung des Übergangszustands erlaubt. Zur quantitativen Berechnung der Zerfallsrate und der Lebensdauer wird eine neuartige Theorie des Übergangszustands für quantenmechanische Wellenpakete entwickelt. Diese basiert auf einem Variationsverfahren sowie Normalformentwicklungen der Bewegungsgleichungen und des Energiefunktionals in der Umgebung des Übergangszustands. Die Bewegungsgleichungen des Variationsverfahrens induzieren auf dem Raum der Variationsparameter eine symplektische Struktur und die Normalformentwicklungen dienen auf natürliche Weise dazu, auf der symplektischen Mannigfaltigkeit lokal kanonische Koordinaten zu definieren. Zu diesem Zweck, werden die Bewegungsgleichungen und das Energiefunktional in der Umgebung eines Fixpunkts entwickelt und diagonalisiert. Die Eigenvektoren der linearisieren Bewegungsgleichungen definieren dabei eine symplektische Basis. Die Transformation der Terme höherer Ordnung erfolgt anschließend in zwei Schritten durch aufeinander folgende Lie-Transformationen: Im ersten Schritt werden die nichtresonanten Terme der Entwicklungen eliminiert und im zweiten werden die verbleibenden resonanten Terme derart transformiert, dass sie kanonische Gleichungen erfüllen. Diese Methode erlaubt schließlich die Anwendung der etablierten, klassischen Theorie der Übergangszustände. Das Verfahren ist gültig für eine Vielzahl von Variationsansätzen, für beliebige Dimensionen des Variationsraums, in beliebiger Ordnung der Entwicklungen, und es ist unabhängig von der präzisen Struktur des Hamiltonoperators. Des Weiteren wird eine Methode entwickelt, die es erlaubt, das Auftreten von Bifurkationen im Übergangszustand mit Hilfe einer uniformen Ratengleichung und einer geeigneten Normalform des Potentials zu behandeln. Im Gegensatz zu üblichen Verfahren, die am Punkt der Bifurkation versagen, kann das neue Verfahren diese glatt durchlaufen, weil es auf beiden Seiten und beliebig nahe der Bifurkation gültig ist. Gleichzeitig ist es möglich, den Fluss über die gesamte Anordnung von Sattelpunkten im Phasenraum zu berechnen, die durch die Bifurkation entstehen. Die Anwendbarkeit der neu entwickelten Theorie wird anhand eines kubischen Modellpotentials demonstriert. Hierzu wird die thermische Zerfallsrate eines Punktteilchens bzw. eines Gauß’schen Wellenpakets fester Breite im Rahmen der klassischen und der Quantennormalform sowie des entwickelten Ansatzes für Wellenpakete berechnet. Es zeigt sich, dass letztere Methode in der Lage ist, die Ergebnisse von beiden Verfahren für das Punktteilchen in unterschiedlichen Grenzfällen perfekt zu reproduzieren. Im Grenzfall eines schmalen Wellenpakets stimmt die Zerfallsrate perfekt mit derjenigen aus der klassischen Normalform überein. Darüber hinausgehend beobachtet man die Übereinstimmung der Reaktionsraten mit denjenigen der Quantennormalform für ein ausgedehntes Wellenpaket. Die Anwendung der entwickelten Theorie der Übergangszustände für Wellenpakete wird mit der Untersuchung von Bose-Einstein-Kondensaten mit langreichweitiger Wechselwirkung auf den Bereich nichtlinearer Schrödingersysteme ausgedehnt. Für Kondensate mit attraktiver, monopolarer Wechselwirkung werden Zerfallsraten mit Hilfe einer unterschiedlichen Anzahl gekoppelter Gaußfunktionen und in unterschiedlichen Normalformordnungen berechnet und verglichen. Höhere Normalformordnungen ergeben dabei im Allgemeinen wesentliche Korrekturen zur Zerfallsrate. Im Bereich tiefer Temperaturen beobachtet man die Konvergenz der Rate in achter Ordnung. Schließlich wird der thermisch induzierte Kollaps von dipolaren Kondensaten untersucht, welche in bestimmten Bereichen der physikalischen Parameter eine bikonkave Grundzustandswellenfunktion aufweisen. Es wird gezeigt, dass für diese der erstaunliche Effekt einer symmetriebrechenden Kollapsdynamik auftreten kann. Dieser Effekt steht direkt in Verbindung zur Struktur der Grundzustandswellenfunktion und er hängt von der Geometrie der externen Falle ab. Für den Fall eines Grundzustands mit „konventioneller“ Dichteverteilung weist der Kollaps eine s-Wellensymmetrie auf, während er im Falle einer Blutplättchenform eine d-Wellensymmetrie besitzt. Es zeigt sich, dass der thermisch induzierte Kollaps nahe der Stabilitätsschwelle wichtig ist, wo die Barriere klein und die Zerfallsrate hoch ist. Bei Cr-Atomen, mit denen dipolare Kondensate erstmals realisiert wurden, hat der Bereich eine Ausdehnung in der Größenordnung eines Bohrradius oberhalb der kritischen Streulänge. Die Lebensdauer des Kondensats kann dort auf bis zu eine Millisekunde reduziert sein. Für die Elemente Dy und Er, die ebenfalls kondensiert wurden, sind die Auswirkungen sogar noch stärker, in dem Sinne, dass der relevante Bereich der Streulänge größer und die Barriere kleiner werden, sodass die Zerfallsrate zunimmt.